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荧光碳点的合成及其光学性能研究

周淑娟  
【摘要】:荧光碳点(CDs)具有从近紫外到近红外独特的光致发光(Photoluminescence,PL)特性,良好的生物相容性以及优异的物理化学性能而被广泛应用于生物和化学传感、成像、基因药物传输、发光二极管(Light-emitting diodes,LEDs)、过氧化物催化、太阳能电池、光催化等众多领域。荧光碳点不同的表面态组成和结构决定其特有的PL特性。近年来的研究表明,掺杂杂原子能够有效的调节荧光碳点表面态结构和组成,从而实现其光学性能的进一步完善。本论文通过一步水热法,采用绿色的原料,在200℃、24h的条件下,经过缩聚、聚合和碳化过程分别合成出综合性能优异的单掺杂N-CDs,共掺杂N/Si-CDs和N/S-CDs。选择叶酸为碳源和氮源,3-氨丙基三甲氧基硅烷(APTMS)作为硅源,粉末硫为硫源,甘油为活性物质。单掺杂N-CDs,其掺杂N元素含量为3.59%,具有较好的分散性,平均粒径为2.2nm,能够发射较强的紫色荧光,荧光量子产率为38%。N-CDs表现出激发依赖的PL发射行为。共掺杂N/Si-CDs,其掺杂的N、Si元素的含量分别为10.4%和4.6%,其分散性更好,几乎接近于单分散,平均粒径2.45nm,可发射强烈的紫色荧光,量子产率为46%。共掺杂N/S-CDs,其掺杂的N、S元素的含量分别为9.6%和5.4%,平均粒径2.75nm,具有强烈的蓝色荧光,量子产率为43%。实验发现,Si和S的掺杂量是影响荧光碳点PL性质的关键因素。相比于单一掺杂的N-CDs,共掺杂的N/Si-CDs和N/S-CDs都表现出更好的PL性质,荧光量子产率均有明显的提高,其PL激发机理也不相同,这可能是由于它们更为均一的尺寸分布和共掺杂的协同效应进一步改善了其表面态。同时这些表面功能化基团赋予荧光碳点更好的稳定性和水溶解性。N-CDs发射的荧光对Cu2+和Hg2+表现出明显的响应;实验发现,N-CDs容易进入Hela细胞的细胞质,且在实验浓度范围没有表现出明显的毒性。N/Si-CDs和N/S-CDs发射的荧光对Fe3+都表现出高的选择性和灵敏性。但是荧光淬灭机理不同,Fe3+对N/Si-CDs表面的N元素有强的特异性和亲和性,从而产生淬灭;Fe3+则于N/S-CDs表面酚羟基之间存在特殊的协同反应,从而导致淬灭效应。N/Si-CDs对Fe3+的离子检测线性范围在0.01-45?M,最低检测限为3.8n M;N/S-CDs对Fe3+的离子检测线性范围在0.01-50?M,最低检测限为3.5n M。由此说明N/Si-CDs和N/S-CDs作为新型的荧光探针可能应用在医学临床和环境监测中对Fe3+定量检测。


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