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SrTiO_3纤维/镧镝双掺SrTiO_3复合陶瓷的制备及热电性能研究

韩娇  
【摘要】:钙钛矿型Sr Ti O3是有望得到工业应用的高温n型热电材料之一。但其热导率偏高,电导率随温度升高而下降,导致Sr Ti O3热电性能不高。本文通过镧镝元素的双掺提升Sr Ti O3的电导率,Sr Ti O3纤维的引入降低材料热导率,从而提高Sr Ti O3基材料热电性能。本论文利用溶胶-凝胶法制备La、Dy双掺的Sr Ti O3粉体,水热法制备Sr Ti O3基纤维,研究La、Dy和Sr配比及Sr Ti O3基纤维的加入对Sr Ti O3陶瓷物相组成、组织结构以及烧结性能的影响;并研究其在50-500°C温度范围内,对Sr Ti O3陶瓷电导率、Seebeck系数、功率因子、热导率及ZT值的影响规律,为开发新型热电氧化物材料提供新的思路。首先,研究了Sr含量对La0.1Dy0.1Sr1-0.2y Ti O3(y=1,1.1,1.25,1.5)系列陶瓷结构及热电性能的影响。研究发现,Sr含量的降低显著提高了材料的电导率,却使Seebeck系数略有降低、热导率增大。其中,y=1.25试样的热电性能最佳,其功率因子在200°C时达到最大,为997μW·m-1·K-2;其ZT值在500°C时为0.19。同时,在低Sr含量试样中观察到台阶状形貌,并探讨了其形成机制。其次,研究了Dy掺杂量对La0.1Dyx Sr1-1.25(0.1+x)Ti O3系列陶瓷结构及热电性能的影响。随Dy掺杂量的增加,试样中出现了Dy2Ti2O7相,且晶粒尺寸降低至5μm左右。另外,电导率和Seebeck系数绝对值随Dy掺杂量的增加而增大,热导率则随Dy掺杂量的增加而显著降低,因此,具有较高电导率及较低热导率的x=0.1试样的热电性能最佳,在500°C时其ZT值达到0.29,是x=0样品的3倍。最后,研究了水热温度、水热时间、前驱体溶液Sr2+浓度、Sr:Ti配比等工艺条件对Sr Ti O3纤维组成与形貌的影响,并制备了Sr Ti O3纤维/La和Dy双掺Sr Ti O3复合陶瓷。研究发现,水热温度T为180°C、水热时间t为48h、前驱体溶液Sr2+浓度c为15mmol/L、Sr:Ti配比为10:1时,Sr Ti O3纤维的纯度和形貌最好;Sr Ti O3基纤维的加入可将Sr Ti O3陶瓷的烧结温度降低100°C。另外,Sr Ti O3纤维的加入提高了材料的电导率,降低了其热导率,并且,对Seebeck系数的影响不大。当纤维添加量x=3%时,试样的热电性能最好,其功率因子在200°C时达到1014μW·m-1·K-2,比未加纤维试样的功率因子提高了约14倍;其ZT值在测试温度为500°C时达到最大,为0.19,是未加入Sr Ti O3纤维试样的4.75倍。


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