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一氧化硅复合氧化石墨烯作为锂离子电池负极材料的研究

黄嘉怡  
【摘要】:锂离子电池具有能量密度高、循环寿命长、无记忆效应等优点,因此在便携式电子设备和电动工具等领域都有着极为广泛的应用。在所有新型负极材料中,硅由于其本身的超高理论比容量(4200 mAh·g~(-1))而被认为是最具潜力的可以取代石墨的下一代商用负极材料。但是硅基材料在反复充放电过程中会发生极大的体积膨胀从而导致材料粉化失效。SiO是一种非晶物质,由类似于二氧化硅(SiO2)玻璃的三维SiO4四面体网络结构和金属硅簇组成,后者被均匀地分散在SiO4基质中。SiO负极的首次充放电库伦效率仅为50~53%,这是因为材料在初次放电后形成了Li_2O和Li_4SiO_4。同时,纯SiO的电导率为1.78x10-14Ω·cm,这个值意味着SiO位于绝缘体的范围。因此本课题主要研究内容为:微米级SiO与氧化石墨烯复合材料的制备,通过高能球磨得到合适粒径的m-SiO,不同比例的球磨一氧化硅/还原氧化石墨烯复合物中选择性能最佳的比例进行镍、硼、锂的掺杂等。本课题首先研究了原材料微米级SiO的形貌、成分及电化学性能。原材料SiO原始粒径20μm,首次放电容量为1591 mAh·g~(-1),充电容量为798 mAh·g~(-1),效率低达50.1%,50次充放电循环后锂电池容量维持在190 mAh·g~(-1)。故考虑将原材料一氧化硅和氧化石墨烯复合达到改善性能的目的,结果发现原材料和复合物在充放电过程中都出现了分层嵌锂-嵌锂层脱落失效现象,说明这两种材料都无法作为负极材料直接应用在锂离子电池中。所以,本课题采用高能球磨的方法先将微米级SiO的粒径降至5~300 nm,从根本上解决了分层嵌锂-嵌锂层脱落失效的问题。本课题在降低粒径后重点研究通过水热法将球磨一氧化硅与化学法制备的氧化石墨烯进行复合。在不同比例的球磨一氧化硅/还原氧化石墨烯复合物里,比例为6的球磨一氧化硅/还原氧化石墨烯初次放电容量为1853 mAh·g~(-1),充电容量为1077 mAh·g~(-1),首圈库伦效率是58.1%,经历100圈循环后放电容量保持在743 mAh·g~(-1),容量保持率为68.9%,综合性能表现最佳。为了提高比例为6的球磨一氧化硅/还原氧化石墨烯复合物的首圈库伦效率,考虑通过水浴沉淀蒸干和管式炉热解的方法在复合物锂掺杂镍、硼和锂元素。各项试验参数表明:比例为6的球磨一氧化硅/还原氧化石墨烯在管式炉500°C条件下进行掺镍合成的最终产物初次放电容量为1636 mAh·g~(-1),充电容量为1021 mAh·g~(-1),首圈库伦效率是62.4%,经历100圈循环后放电容量保持在720 mAh·g~(-1),容量保持率为71.5%。综合性能最佳,相比微米级一氧化硅、SiO/rGO、m SiO/rGO复合物各方面性能均有了很大的提高。6m-SiO/rGO在管式炉中以500°C条件进行掺杂形成的6m-SiO/Ni/B/rGO-Li复合物手圈库伦效率高达99.9%,容量保持率83%,但是首次充放电容量和循环倍率性能都不好,首次放电容量只有509 mAh·g~(-1),可对其进行下一步改善进而作为负极材料用于锂离子电池中。


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