MoS_2/Ag复合SERS基底的制备及等离激元催化研究

【摘要】：近年来,利用半导体或者二维材料复合贵金属制备表面增强拉曼光谱(SERS)基底来研究表面等离激元催化反应引起了人们的高度关注,但之前的研究工作更多地着重于研究等离激元催化过程中的反应机制,而调控复合SERS基底结构对反应效率的影响关系仍有待深入研究。在这里,首先分别通过化学还原法和电子束沉积法制备了直径2μm大小的单颗粒银微球和厚度16 nm左右均匀的银薄膜,然后均采用脉冲激光沉积(PLD)技术,在这两种基底上沉积MoS2来制备新的单颗粒Ag@MoS2和Ag@MoS2薄膜基底,其中MoS2的厚度和结晶度可以通过控制PLD的时间和温度来调节。通过XPS结果,确定了SERS基底上覆盖物为硫化钼,SEM和TEM测试确定了银颗粒的尺寸及硫化钼的厚度,以Raman测试手段确定了不同PLD温度下沉积的硫化钼的结晶度不同。单颗粒实验结果揭示了MoS2的厚度和结晶度对基底上的SERS增强及等离激元催化反应的效率有很大影响。当硫化钼的厚度越小结晶度越好时,基底的SERS效应越强并且对等离激元催化反应的效率也越高。反之,当硫化钼的厚度越大结晶度越差时,基底的SERS效应越差并且对等离激元催化反应的效率也越低。硫化钼的覆盖减弱了Ag微球的电磁增强作用,当PLD时间为5min时,用反应达到平衡时的生成物含量比上反应物计算可得单颗粒Ag@MoS2基底上的反应效率为4.5超过Ag微球本身的催化效率为1.8。薄膜基底实验结果表明基底均一性良好。当硫化钼结晶度越好,基底的SERS效应越强并且对等离激元催化反应的效率也越高,这一规律与单颗粒实验基本一致。这项研究为拓宽表面等离激元催化和拉曼增强等研究领域开辟了一条新途径。