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方钴矿的组织细化与热电性能

张涛鹏  
【摘要】:方钴矿材料具有相对较高的功率因子和优良的机械性能,在中温热电材料领域极具应用潜力,但较高的晶格热导率对热电优值的提高有一定的限制。所以在确保方钴矿材料电性能不降低的基础上,降低材料的热导率可以有效的提升方钴矿材料的热电优值。本文采用引入第二相、甩带细化晶粒的方式增强声子散射,实现热电优值的提升。采用XRD、SEM、电导率/seebeck系数测试系统、激光热导仪等测试系统,研究了Si掺杂对于n型Yb_(0.3)Co_4Sb_(12)方钴矿以及细化晶粒对于p型Ce_(0.45)Nd_(0.45)Fe_(3.5)Co_(0.5)Sb_(12)方钴矿的组织结构和热电性能的影响规律,研究成果如下:对于Si元素掺杂n型Yb_(0.3)Co_4Sb_(12)方钴矿,采用甩带结合热压烧结制备材料。Si元素的引入使得材料电导率降低,但Seebeck系数绝对值升高,功率因子有轻微的提升,本实验中晶格热导率以及电子热导率的降低是热电优值提升的主要原因。晶格热导率降低是由于第二相起到增强声子散射的作用,电子热导率降低是由Yb实际填充量降低导致电导率降低引起的。温度为673K时,未掺杂Si元素的样品与Si元素掺杂量为0.1的样品热导率分别为3.66 W m~-11 K~(-1),3.01 W m~-11 K~(-1),此时降低幅度达到17.76%。未掺杂Si元素的样品与Si元素掺杂量为0.1的样品其热电优值在823K分别为1.14、1.32,此时热电优值提升幅度大约为15.79%。在Yb_(0.3)Co_4Sb_(12)方钴矿引入Si元素构建第二相,在保证电性能不下降的基础上,实现了材料的热导率的降低,提升了材料的热电优值。对于p型Ce_(0.45)Nd_(0.45)Fe_(3.5)Co_(0.5)Sb_(12)方钴矿,采用熔炼后甩带结合热压烧结以及熔炼后退火结合热压烧结两种工艺制备材料。通过对比发现甩带工艺制备的样品具有多尺度微纳米结构,其晶粒尺寸较退火工艺样品的晶粒尺寸有所降低。材料的电性能无明显提高,但较小的晶粒尺寸使得材料的晶格热导率有较大程度的降低。在673K时,甩带制备样品的晶格热导率和退火制备样品的晶格热导率分别为0.53 W m~-11 K~(-1),0.65 W m~-11 K~(-1),晶格热导率降低幅度为18.46%。当温度为783K时,两种工艺所得热电优值分别为1.2、1.06,提高幅度为13.2%。


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