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基于Fe、Mn的巨介电材料性能及调控研究

吴忧  
【摘要】:介电材料在生活中的应用无处不在,对于科技的发展必不可少。运用不同性能的介电材料可以实现力、热、声、光、电之间的相互转换,在国防、探测、通信、能源等领域有极为重要的用途。随着科技的发展,高储能密度、高度集成化、器件微型化成为电子设备领域研究者追求的目标。特别是最近电动汽车行业的兴起,高储能密度的电池成为研究热点,而这其中介电材料性能提升恰恰是储能技术革新的重要因素。因此,本文将对几种巨(高)介电材料的介电性能、介电来源和调控机理进行研究。基于内部阻挡层电容(Internal Barrier Layer Capacitor,IBLC)效应,制备并研究了Fe变价元素掺杂(Fe_(0.5)Li_(0.5))_x Zn_(1-x)O陶瓷的巨介电特性。对介电台阶和巨介电性能的物理机制进行研究;研究了Fe和Li元素在共掺杂陶瓷样品中所起的作用和影响;讨论掺杂浓度对陶瓷介电性能的影响并尝试寻找最佳的掺杂浓度。引入另一种常见的变价元素Mn元素,制备了Sr_(1-x)-x Ba_x Mn O_3陶瓷材料,并对Sr_(1-x)-x Ba_x Mn O_3陶瓷的巨介电性能进行研究。对介电台阶处的介电弛豫进行分析,进而对材料的巨介电物理机制进行研究。两种变价元素分别引入两种不同材料体系中,都表现出了基于IBLC效应的巨介电性能,说明这种利用变价元素构建巨介电材料的思路具有一定普遍性。为了进一步验证思路的正确性,选择同时引入Fe、Mn两种变价元素,制备了(1–x)(Ca_(0.6)Sr_(0.4))_(1.15)Tb_(1.85)Fe_2O_7-x Ca_3Mn_2O_7陶瓷材料。研究表明Fe、Mn元素的同时引入使得陶瓷介电曲线出现了双介电台阶,且相对于未掺杂Mn元素的陶瓷,介电平台高度也发生了两个数量级的提高。分析表明Fe、Mn混价元素在特定基质中会产生介电相互增强效应;且对这两种混价元素比例的控制,可对材料介电大小、介电台阶形状及介电平台宽度等性能进行调控,记为Fe、Mn双弛豫介电增强调控机制。样品0.1-CMO具有很宽的介电高台(在1 k Hz下,ε_r′1.7×10~5,温度区间约为289–583 K)。由于上述巨介电材料中存在局域范围较大的空间电荷,普遍存在介电损耗较高的缺点,而适当低浓度掺杂的钙钛矿铁电材料会出现自由电荷在晶胞尺度内的局域化,形成极化子。基于这种构建低损耗的巨介电材料的想法,生长得到0.01at%Fe:K_(0.95)Li_(0.05)Ta_(1-x)-x Nb_x O_3单晶,并研究Fe微量掺杂产生的极化子与铁电基质极化晶格间相互作用,及这种作用对材料介电性能的调控。对20–200K温度范围内的介电异常进行描述并对其起源进行研究。在200–450 K温度范围内,存在一阶相变P1和弥散相变P2两个介电异常,且它们存在相互增强作用。可以通过控制成分参数x,调节P1和P2的相对位置,进而对材料的介电大小和温度稳定性等进行调控,为设计优化巨(高)介电材料提供一种新途径。其中0.01at%Fe:K_(0.95)Li_(0.05)Ta_(0.57)Nb_(0.43)O_3单晶是一种具有显著温度稳定性和低损耗的高介电材料(1 kHz下,ε_r′5000且tanδ0.025,温度区间为304–377K)。最后,基于极化子,对样品介电现象进行一定描述和解释。


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