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电子供/受体联合生物电强化河道底泥有机污染物降解研究

赵友康  
【摘要】:我国城市内河污染严重,特别是南方许多大中型城市,通常依水而建,垃圾、污水等污染物未经妥善处理排入河道,加之得不到有效的补水来源,使得河道及周边环境迅速恶化。底泥作为河流的沉淀池,富含各种有机和无机物质,特别是一些难降解有机物,包括多环芳烃、除草剂、塑化剂和抗菌剂等。底泥中有机物会扩散到上覆水,进而影响到河道周围的环境。已有研究表明,通过向底泥中投加电子供/受体(例如甲醇、硝酸盐等)来强化有机污染物的降解。但是,单纯的投加物质,对水体的调控作用有限,不能长时间的作用于底泥。基于生物电化学原理,调控阳极(电子受体)或阴极(电子供体)的生物电作用可以强化去除底泥中多种有机污染物(石油烃、多环芳烃等),更重要的是,生物阳极作为固定的电子受体,不会产生其他的副产物,有良好的环境友好性。本研究通过电子供体(甲醇)/电子受体(氧气)和生物电联合作用,实现了底泥中有机污染物的强化降解,发现了修复过程中微生物群落演替规律及不同时期的优势菌属,分析了不同污染物去除与潜在的功能菌属间的相互关系,总结了外源电子供/受体联合生物电强化底泥有机污染物的降解机制。外源电子供体甲醇刺激下,底泥中石油烃和多环芳烃的去除率分别为81.6-92.5%和68.2-73.3%,与对照组相比提高了4.8-18.5%。同时随着甲醇投加量的增加,降解效率随之提升。上覆水中的甲醇6天内完全消耗,而在第四天和第五天,乙酸和丙酸的浓度增加了33%,表明甲醇刺激了水解酸化细菌的生长,从而增强底泥中有机物的水解酸化。根据微生物的多样性分析,在产甲烷阶段,投加甲醇会导致系统发育指数降低。而在不同时间段,底泥微生物群落差异明显。在运行的第7天,产甲烷古菌Methanomethylovorans的相对丰度能达到25.87-58.53%,与此阶段甲烷产生的现象相符;在运行的第27天,硫氧化细菌Sulfuricurvum的相对丰度比例增加至34%-39.2%,并且与TPHs和PAHs降解效率呈正相关(r=0.45-0.59,P0.01);而在修复最后阶段,发现底泥微生物群落与初始底泥间的差异变小。外源电子供体甲醇和生物电联合作用强化底泥中有机污染物降解,总石油烃(TPHs)和多环芳烃(PAHs)的降解率提高了1.45-4.38倍,同时,底泥的总有机碳TOC和LOI的去除率也提高了6-12%。投加甲醇后,上覆水的TOC浓度明显提高,同时pH值降低,最低值能到5.5。随后的20天,上覆水的TOC恢复至添加前的状态,pH值回到7.5左右。在电子供体的刺激下,生物电化学系统的阳极生物膜系统发育多样性降低,同时,在电极生物膜上,选择性选择性富集了重要的电活性降解菌(Geobacter和Desulfobulbus),它们的丰度与特征污染物(例如石油烃,多环芳烃和环烯烃)和TOC的降解效率(r=0.81-0.83,P≤0.001)显著正相关。本研究提供了一个新的策略,以提高低碳共基质(如甲醇)刺激实现复合污染底泥的生物修复,发现具有降解能力的电活性细菌在联合刺激作用下得到了富集。间歇曝气(氧气作为外源电子受体)和生物电联合作用,实现了底泥中邻苯二甲酸酯、除草剂和抗菌剂三氯生的强化去除,对邻苯二甲酸酯和除草剂的去除效率能达到85%以上,而抗菌剂三氯生的降解率仅为42.5%,但与对照相比,三氯生的去除率提高了近1倍。底泥曝气期间,上覆水TOC、TN浓度和浊度均会上升,15天后,TOC、TN浓度会降至曝气前水平。进行第二次曝气时,水质波动明显小于第一次,而水体恢复时间缩短为10天。与未曝气实验组对比,上覆水TOC、TN浓度更低,表明间歇曝气能够改善上覆水的水质。根据对微生物多样性分析,阳极生物膜的群落多样性受到曝气扰动的影响,生物膜群落OAF的多样性要高于AAF。根据RDA分析,污染物质的降解率和受到曝气扰动的微生物群落成正相关。在间歇曝气和生物电的调控下,底泥中发现有Pseudomonas(0.05-1%),Bacillus(0.3-0.7%)Geobacter(0.1-0.7%)等具有降解有机污染物功能的菌属。同时Nitrospira在底泥和生物阳极微生物膜均得到了显著富集,发现上覆水的TN浓度和该菌属的丰度成反比,并且显著相关。说明Nitrospira在水体脱氮的过程中具有很重要的地位。参与硫循环的硫酸盐还原菌Desulfobulbus和Desulfobacca等菌属,在生物阳极的比例高于底泥,而硫氧化细菌Sulfuricurvum在底泥中的丰度要高于在生物阳极。底泥中,硫的代谢循环能够与多种物质的降解代谢相关,硫的代谢与底泥修复密不可分。本研究通过电子供/受体和生物电联合作用,强化了底泥中有机污染物的降解,揭示了底泥修复过程微生物的代谢特征,发现了与污染物质降解相关的潜在功能菌属,为底泥修复技术的应用提供新思路。


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