Nd敏化NaYF_4:Yb/Nd@NaLuF_4:Yb/Er@NaYF_4:Nd@SiO_2多层核壳纳米粒子的合成及荧光性能研究

【摘要】：稀土掺杂上转换纳米材料因其具有优异的光学性能而被广泛应用于生物医学成像﹑临床治疗﹑太阳能电池等领域,已成为国内外材料科学与化学领域的研究热点之一。其中,核壳结构上转换纳米材料展现出更为优异的光学性能,可以通过对晶核进行惰性壳层、活性壳层及多种功能性壳层的包覆,从而赋予上转换荧光纳米材料更为广泛的应用性能。掺杂镧系元素的上转换纳米粒子(UCNPs),尤其是808nm激活的UCNPs,由于其具有最小的组织过热效应和低自发荧光背景,是用于生物学应用的有前途的成像剂。为了增强上转换发光,本文构建了新型Nd~(3+)敏化的核-多壳结构纳米颗粒。本文选择NaYF_4作为基质,采用热分解法合成该核壳结构纳米颗粒。在晶核中控制Nd~(3+)掺杂离子浓度,对其形貌、尺寸和荧光性能进行了测试,确定最佳的晶核结构和Nd~(3+)掺杂浓度。其次,第二层中选用Yb~(3+)和Er~(3+)作为敏化剂和活化剂,并对离子掺杂浓度进行了优化。最后优化了第三层的离子掺杂浓度,确定最外层Nd~(3+)掺杂浓度为30%,从而制备了Nd敏化的核-多壳NaYF_4:Yb/Nd@NaLuF_4:Yb/Er@NaYF_4:Nd的上转换纳米粒子。接下来采用表面活性剂CTAB和正硅酸乙酯TEOS对该种核壳结构上转换纳米晶进行了多孔SiO_2包覆,通过合成条件优化可以实现多孔SiO_2在NaYF_4:10%Nd@NaLuF_4:20%Yb:2%Er@NaYF_4:30%Nd上转换纳米晶表面的均匀包覆,并对其上转换荧光性能进行研究。此外,对制备的多孔SiO_2包覆的上转换纳米晶进行了Ce6药物负载的研究,同时对其药物载释过程进行了研究。对于上转换发光,本文证明了包覆壳层可以增加强度。因此,本文控制核心和最外层壳层保持相同的基质材料,但其中的离子掺杂浓度不同。对于生物医学应用,最近的工作证明800nm激发下的纳米颗粒比980nm激发的纳米颗粒具有更多优势。本文讨论的上转换纳米粒子的合成及其在800nm激发下的性质。