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TiB_2/La_(0.1)Sr_(0.9)TiO_3陶瓷的低温烧结及热电性能

田南焱  
【摘要】:SrTiO3基材料是目前报道的性能最好的n型氧化物热电材料之一。但是SrTiO3基热电材料的热导率过大,电导率随温度升高而下降,限制了 SrTiO3基热电材料在高温的应用。本论文在La掺杂量为10 mol%的SrTiO3基础上,引入TiB2的微米粉和纳米粉,通过简单易行的气氛烧结法和碳埋烧工艺制备TiB2/La0.1Sr0.9TiO3热电陶瓷,研究TiB2的粉体粒度及复合量对La0.1Sr0.9TiO3基热电陶瓷的组成、形貌、烧结性能和热电性能的影响,为热电氧化物的研究提供新的思路。首先,采用固相法制备La0.1Sr0.9TiO3陶瓷粉体,并与不同浓度的TiB2微米粉复合,通过气氛烧结法,5%H2/95%Ar的还原气氛中制备TiB2/La0.1Sr0.9TiO3热电陶瓷,研究烧结温度(1200℃、1350℃、1500℃)和TiB2的复合量(1.25 mass%、1.5 mass%、2 mass%、2.5 mass%)对 La0.1Sr0.9TiO3 基热电陶瓷的组成、形貌、烧结性能和热电性能的影响。结果表明,TiB2复合有效改善了 La0.1Sr0.9TiO3基热电陶瓷试样的烧结性能,将其烧结温度降低至1200℃。1200℃烧结的1.25mass%TiB2/La0.1Sr0.9TiO3 陶瓷,功率因子在 500℃时达到 359 μW·m-1·K-2,ZT值在500℃时最大,可达0.082。其次,相同工艺条件下制备复合TiB2纳米粉的La0.1Sr0.9TiO3基热电陶瓷,研究不同烧结温度(1200℃、1350℃)下,1.25 mass%TiB2纳米粉体的复合对La0.1Sr0.9TiO3基热电陶瓷的组成、形貌、烧结性能和热电性能的影响。并且与复合1.25 mass%TiB2微米粉的La0.1Sr0.9TiO3基热电陶瓷进行对比。结果表明,纳米级TiB2的复合使试样气孔和晶粒的拔出孔洞数量减少,晶粒尺寸增大,试样致密度增加。1350℃下烧结的复合纳米级TiB2粉体的La0.1Sr0.9TiO3基热电陶瓷,ZT值大于1200℃烧结试样,500℃时其最大值为0.088。最后,采用碳埋烧的烧结工艺,抑制烧结过程中TiB2的氧化分解,研究不同碳埋烧氛围(少量碳、碳充足)、TiB2复合量(1.25 mass%、12.5 mass%)对La0.1Sr0.9TiO3基热电陶瓷热电性能的影响。结果表明,碳埋烧法有效抑制了La0.1Sr0.9TiO3基材料中TiB2在烧结过程中发生氧化分解,避免了过烧现象发生,但对材料热电性能的改善不大。


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