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钙钛矿量子点/MoS_2范德华异质结的制备与光电性质研究

何英杰  
【摘要】:以石墨烯为代表的二维(2D)材料具有独特的物理化学特性和其背后复杂的机理,自它们在2004年问世以来就一直是研究的热点。过渡金属硫族化合物(TMDCs)作为一种新兴的2D材料具有可随成分、结构和厚度调节的禁带宽度、高的光吸收率和高载流子迁移率,使得它们能够实现覆盖紫外-可见光范围并延伸到红外的光谱响应,这为开发新型的光电子器件应用提供了一个绝佳的机会,譬如能源转换、信息传递和成像。而且,TMDCs能够通过化学气相沉积(CVD)等多种方法制备,目前已经在光电转换、化工生产等众多领域使用。但是,单一2D材料的光电性能由于受到自身带隙的限制终究是有限的,研究者们通过构造多组分2D材料异质结,以此充分利用2D材料各组分的优异特性来调控光电性质。更重要的是,2D材料表面无悬挂键,以及相互之间的组合没有晶格常数错配带来的缺陷的限制,这些特点都使得2D材料异质结具有传统半导体异质结无法比拟的优势。除了研究常见的2D/3D和2D/2D型异质结以外,研究者把眼光投向了1D/2D、0D/2D等包含纳米管、纳米线和量子点的异质结。微观结构的变化能够带给物质光电性质的改变,不同维度的材料的组合极大地扩展了纳米光电子器件的设计。钙钛矿材料因为优异的光电性质同样受到研究者的极大关注。钙钛矿和2D材料的2D/2D和2D/3D已经有研究报道,但0D/2D型异质结还鲜有人研究。并且,0D/2D范德华异质结复杂的能带结构和材料界面之间的载流子行为,目前还没有适当的理论进行定量描述,这严重阻碍了0D/2D范德华异质结的进一步发展。综上所述,本论文采用过饱和再结晶法和热注入法获得高质量Cs Pb Br3钙钛矿量子点,并比较了两种方法的优势与劣势。而且,通过掺杂处理和配体工程,提高了Cs Pb Br3钙钛矿量子点稳定性和扩展了荧光发射范围,获得有效提高钙钛矿稳定的途径。此外,本论文探索了单层或少层高质量2D材料Mo S2的大面积制备,实现了大面积单层Mo S2薄膜的低温常压、厚度可控的CVD制备。进一步,将制备的Cs Pb Br3钙钛矿量子点与Mo S2 2D材料结合构造了0D/2D型Cs Pb Br3/Mo S2范德华异质结,通过协同效应提高了单一Mo S2光电器件性能,实现了对0D/2D范德华器件光电性能的调控。具体研究内容和结果如下:(1)系统研究了Cs Pb Br3钙钛矿量子点的高质量制备、稳定性优化与探测光谱范围的扩展。本实验分别采用过饱和再结晶法和热注入法制备了高质量Cs Pb Br3钙钛矿量子点,并对比研究了两种方法的优劣。进一步,通过表面配体工程与稀土Eu离子掺杂等手段,提高了Cs Pb Br3钙钛矿量子点稳定性的同时,也扩展了其探测光谱范围和提高了器件性能。(2)系统研究了单层或少层高质量2D材料Mo S2的大面积制备。通过在CVD制备过程中引入多种活化物质,有效控制了CVD法制备的Mo S2薄膜的厚度,实现了大面积单层Mo S2薄膜的低温常压、厚度可控的CVD制备,为后续的异质结器件制备和性能研究奠定基础。(3)深入研究了0D/2D型Cs Pb Br3/Mo S2范德华异质结光电器件原位制备与光电性能。本实验通过设计原位生长与旋涂等方法,减少一般转移方法带来的污损,降低异质结制备的复杂程度,成功制备了Cs Pb Br3钙钛矿量子点/Mo S2范德华异质结光电器件,显著提高了单一Mo S2光电器件性能(譬如光响应度提高了~5个数量级;比探测率提高了~4个数量级),并深入研究了其光响应增强机制。基于Cs Pb Br3/Mo S2异质结器件获得了非凡的紫外-可见光(405-655 nm)探测能力,包括高达~104-105 A/W的光响应度、~108-1010以上的光电导增益和~1011-1012 cm Hz1/2 W-1的比探测率。通过上述研究,本文为0D/2D异质结光探测器的低成本、低难度和低污染的制备提供一种可行的方法,并探索钙钛矿量子点/2D材料光电器件的性能增强策略,为调控0D/2D型范德华结构层间耦合效应和光电子器件应用提供理论指导和借鉴。


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