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氧化锌及其杂化纳米材料的可控组装及形成机理研究

岳明丽  
【摘要】:上世纪90年代纳米技术的兴起推动了纳米材料的研究热潮和蓬勃发展。半导体纳米材料由于其独特的物理化学性质而受到了广泛关注。半导体纳米材料的性质不仅与其尺寸和形状密切相关,还由于纳米构造基元间相互作用的存在受到其组装形态的影响。“自下而上”的组装方法不仅可以精细调控单一组分的组装行为,还可以引入其他组分形成杂化结构以优化性能。深入了解半导体纳米材料的组装机理,解析分子及纳米尺度上的多重作用力,是利用组装技术实现多粒子、多组分组装结构中协同增强效应的关键。本论文以氧化锌(ZnO)为研究对象,通过可控组装实现了一系列ZnO及其杂化纳米材料的组装结构,利用理论和实验相结合的方式揭示了组装结构的形成机理,并对其应用性能进行了研究。本文旨在为纳米材料的可控组装提供理论支持,主要研究内容包括:自组装是纳米粒子(NPs)形成有序超结构的通用方法之一,完善的自组装机理有利于精确控制NPs间复杂的相互作用。通过将ZnO NPs分散在水中,诱导其自发形成高产量微米长度的ZnO NPs链。利用光谱测试研究了溶剂对ZnO NPs表面性质的影响。通过实验结果和多尺度理论模拟的结合分析,提出了水中NPs间氢键和偶极-偶极相互作用协同主导的自组装机理,并指出溶剂-NPs相互作用在形成链状结构中的重要性。通过老化时间延长后的可见光发射演变,证实了链状结构中的荧光共振能量转移(FRET),表明了在具有多个能量传递通道的链网中NPs的耦合作用更强。由于更高的FRET效率,ZnO NPs链网具有更好的光催化效果。与自组装相比,化学合成得到超结构的优势在于它允许原位一步组装,但形成过程的复杂性导致其难以控制。利用在甲醇和正戊醇中乙酰丙酮锌(Zn(acac)2)的热分解获得了两种组装模式的ZnO纳米棒(NRs)超结构。通过随时间变化的微观观察,发现了准球形结构根据溶剂种类向不同NRs超结构转变的现象。在甲醇中形成了NRs交叉的扇形结构,而在正戊醇中形成了NRs平行的并排结构。利用DLVO理论计算两种空间排列NRs间的相互作用势,发现溶剂的变化可以通过改变NRs间的静电相互作用而对体系能量产生显著影响,进而决定NRs超结构的最终形态。通过光催化测试发现,相比于并排结构,比表面积较大的扇形结构展现出更优异的光催化性能。材料的杂化可以进一步拓展NPs的应用范围,而不同材料间的定向组装对于提升性能至关重要。在甲醇-水共溶剂中实现了ZnO六角锥(HPs)的尺寸控制,并研究了HPs的尺寸依赖性质。以原位一步组装的方式实现了金(Au)在最小尺寸ZnO HPs表面的定向组装,发现大部分Au NPs在ZnO HPs的底面顶点,极少数在顶端。基于量子化学计算,阐明了Au NPs在ZnO HPs上定向组装与HPs的静电势分布和LUMOs位置的相关性。由于更高的载流子分离效率,Au/ZnO HPs紫外光和可见光下的光催化性能约为ZnO HPs的1.6倍和2倍。生物分子具有特异性识别作用,使其可以通过表面定向连接与NPs杂化,从而实现可控组装。以溶液混合组装的方式实现了牛血清白蛋白(BSA)与ZnO NPs的结合,得到了BSA/ZnO球形结构。采用单一变量法研究了BSA对组装结构的影响,并通过改变前体浓度实现了BSA/ZnO的尺寸控制。基于第一性原理和密度泛函(DFT)理论,计算了BSA中羧基较多的氨基酸(天冬氨酸和谷氨酸)与六方相ZnO不同晶面的吸附能,并结合实验,揭示了静电吸引和化学吸附协同诱导的组装机理。通过药物缓释测试发现,BSA/ZnO的缓释效果大约为BSA的2倍。


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