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碱液吸收/电化学氧化处理乙硫醇恶臭气体效能与机制

王晶  
【摘要】:恶臭污染会造成人们居住环境的恶化,引起人体嗅觉器官的功能紊乱,已成为我国政府和民众关心的重要环境问题。乙硫醇是重要的农药中间体和石油天然气组分,是典型的挥发性含硫恶臭污染物,具有强烈的刺激气味和极低的嗅觉阈值,少量的废气排放就会对周围环境造成十分恶劣的影响。农药生产和石油化工企业排放的乙硫醇恶臭气体通常具有排放浓度高、间断性排放和污染物含量波动性大等特点,针对此类恶臭气体,构建高效率、低成本的处理工艺仍是该领域亟需解决的难题。本论文基于乙硫醇气体的特点,构建了碱液吸收与电化学原位氧化相结合的处理工艺,利用铸铁和改性石墨毡作为阳极和阴极、氢氧化钠溶液作为电解液,将乙硫醇气体首先吸收于碱性电解液中,通过阳极氧化与阴极间接氧化的协同作用对电解液中的乙硫醇进行去除,实现恶臭气体的有效处理,本研究将为硫醇类恶臭气体的高效处理提供一种技术支持。本论文主要开展了以下研究工作。采用铸铁作为阳极,利用电化学法原位生成的高铁酸盐可以对电解液中的乙硫醇进行氧化。对高铁酸盐的电化学生成规律进行了研究,结果表明,高铁酸盐的净生成速率取决于其在铁阳极表面的生成速率和自分解反应速率。碱性溶液中高铁酸盐与乙硫醇氧化反应的动力学和计量学实验结果表明,高铁酸盐能够与乙硫醇迅速发生反应并最终生成乙基磺酸,其反应级数、速率常数和产物分布均受pH的影响。在所研究的pH范围内(pH=8.0~12.0),总反应对高铁酸盐的反应级数随pH的升高由3/2转变为1,而对乙硫醇为一级反应,反应速率常数随pH的升高而降低。在pH=9.2时乙基磺酸为乙硫醇的主要氧化产物,而在pH=12.0时乙基亚磺酸为主要产物,反应中间产物的生成受pH的影响是导致反应级数随pH发生变化的原因。利用铸铁作为阳极对电解液中的乙硫醇进行氧化,对反应机制和乙硫醇的去除效能进行了探讨。结果表明,乙硫醇的氧化过程包括在铁阳极表面的氧化过程和高铁酸盐氧化过程,乙硫醇最终被氧化为乙基磺酸。在低浓度碱液中,阳极表面氧化过程起主要作用,高铁酸盐对乙硫醇氧化去除的贡献随着碱浓度的增加而增大。在2~10molL~(-1)氢氧化钠溶液中,乙硫醇去除的最佳碱浓度和电流密度分别为2molL~(-1)和6mAcm~(-2)。为进一步提高乙硫醇的去除效率,利用恶臭气体作为空气源,在阴极通过氧气还原反应生成过氧化氢对电解液中的乙硫醇进行氧化。本论文选用石墨毡材料作为阴极并对其进行电化学改性处理,对改性石墨毡电极的表观形貌结构、元素价态和电化学性能进行了表征,探讨了过氧化氢在改性石墨毡电极上的生成规律和反应机制。结果表明,改性后石墨毡电极表面的氧元素含量由15.3%增加至28.3%,电极的水润湿性和电化学活性明显提高,在氢氧化钠溶液中过氧化氢生成的最佳碱浓度和电流密度分别为2molL~(-1)和6mAcm~(-2),电解120min后过氧化氢的累积量为257.8mgL~(-1)。此外,碱液浓度对改性石墨毡电极上氧气还原反应的热力学、动力学和反应历程有显著影响,随着碱液浓度的增加,氧气还原反应逐渐由2e转移路径转变为4e转移路径。以铸铁和改性石墨毡作为阳极和阴极、氢氧化钠溶液作为电解液,构建了碱液吸收/电化学氧化体系对乙硫醇恶臭气体进行处理,分别对电解液中乙硫醇的氧化规律和乙硫醇气体的去除效果进行了研究。结果表明,电解液中吸收的乙硫醇可以在过氧化氢氧化、自由基氧化和阳极氧化等多个氧化过程的协同作用下得到有效去除,生成二乙基二硫醚和乙基磺酸,并最终被氧化为乙基磺酸。乙硫醇气体的去除是碱液吸收和电化学氧化共同作用的结果,在最佳电解条件下,体系对流速为600mLmin~(-1)、浓度不超过277mg m~(-3)的乙硫醇气体的去除率达到99%以上,该体系可以实现在连续气流模式下对恶臭气体的有效去除。


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