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QDSSC用TiO_2/聚苯胺复合光阳极的制备及其光伏性能

李东琦  
【摘要】:TiO_2半导体由于其优异的光电特性、良好的化学稳定性、高表面活性等特点,是最广泛应用于太阳能电池的光阳极材料。然而,传统的TiO_2光阳极结构简单,光生电子于光阳极内的传输依赖于载流子扩散作用,限制了电池器件光伏性能的提升。研究者对于TiO_2光阳极形貌和结构进行了大量的改性工作,但其仍存在着光阳极内部电势弱、界面传输复合率高等问题。为了满足光敏化剂与日俱新的光生电子产率,迫切需要开发高电子传输能力的光阳极材料。本文通过离子掺杂、杂化和材料复合等方式改性TiO_2光阳极,从调节光阳极导带位置和载流子浓度出发,提高电子传输能力。为了提高电子运输效率,本文以垂直生长的TiO_2纳米线阵列(NWA)作为电子传输骨架,并构建TiO_2复合光阳极。高结晶度的垂直NWA形貌缩短了电子导出距离,提供了低缺陷的有序导出路径,二者有效降低了电子在光阳极内的传输损耗。以CdS_xSe_(1-x)量子点敏化太阳能电池的光伏性能评价TiO_2复合光阳极的电子传输能力变化。制备TiO_2同质复合光阳极以提高各层晶格匹配,降低界面电阻,进而增加电子的有效传输。分别制备了化学浴沉积和水热体系的TiO_2空穴阻挡层,并原位生长TiO_2 NWA,构建晶型一致的同质复合光阳极。改变反应工艺参数来调节Ti~(3+)自掺杂以降低TiO_2的导带位置,提高载流子浓度,提升了复合光阳极的电子传输能力。其中PBS型TiO_2复合光阳极具有相对更高的电子传输能力,组装电池光伏性能:PCE 7.54%、J_(sc) 18.93 mA·cm_1~(-2)、V_(oc) 0.779 V、FF 51.1%。构建TiO_2/n型聚苯胺的异质结复合光阳极以提高光阳极的内建电势,进而提升光阳极内的电子驱动力。通过一步方波电聚合法,以非质子型1-乙基-3-甲基_米咪唑硫酸乙酯([EMIM]~+[EtSO_4]~-)离子液体作为掺杂剂,分别制备了恒压和恒流体系的n型改性聚苯胺空穴阻挡层(AIL-PA_(cp)、AIL-PA_(cc));以n型聚苯胺作为空穴阻挡层,原位生长TiO_2 NWA构建异质复合光阳极。相较于同质结构,异质结光阳极提供了稳定持续的增强驱动力,抑制了电子在光阳极内的积累,提升光电子的扩散距离。其中恒压体系的TiO_2/AIL-PA_(cp)复合光阳极表现良好,具有更高的电子传输能力,电池光伏性能提升明显:PCE 10.50%、J_(sc)21.59 mA·cm_1~(-2)、V_(oc) 0.869 V、FF 56.1%。为了提高复合光阳极的电子承载容量,提升膜层载流子浓度,构建TiO_2/杂化n型聚苯胺的复合光阳极。利用n型聚苯胺分子内碳环π-π堆叠结构之间微弱色散力和Ti羟基络合物水解随水浴温度控制的特性,以化学浴沉积和电吸附方法向聚苯胺分子链之间杂化TiO_2、[EMIM]~+,分别制备了恒压和恒流体系的杂化n型聚苯胺((TiO_2+AIL)-PA_(cp)、(TiO_2+AIL)-PA_(cc));以杂化聚苯胺作为空穴阻挡层,原位生长TiO_2 NWA构建异质复合光阳极。杂化中Ti-N键的形成提升了p-π共轭键电荷密度,[EMIM]~+的静电吸附牵引增加了电子云的偏移程度。TiO_2/杂化聚苯胺复合光阳极的电子传输能力有所提升,电池的传荷电阻明显下降,电池效率提升。TiO_2/(TiO_2+AIL)-PA_(cp)复合光阳极具有相对更高的电子传输能力,组装电池光伏性能明显提升:PCE 11.18%、J_(sc) 25.00 mA·cm_*~(-2)、V_(oc)0.815 V、FF 54.9%。


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