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Yb_(0.3)Co_4Sb_(12)的第二相和受主掺杂改性及机理

秦丹丹  
【摘要】:热电材料作为一种能够实现热能与电能之间直接转换的能源材料,在废热发电及热电制冷领域具有广阔的应用前景。在中温区间,Co Sb_3基方钴矿因具有较高的热电性能和结构稳定性,被认为是最具商业化应用的热电材料之一。其中,Yb_(0.3)Co_4Sb_(12)合金是最具代表性的n型单填充方钴矿,但较高的热导率仍有降低的空间。因此,在不损伤电性能的同时显著降低合金的热导率是提高热电性能的最有效途径之一。本文提出采用第二相和受主掺杂的方式分别降低Yb_(0.3)Co_4Sb_(12)合金的晶格热导率和电子热导率,进而降低总热导率,提高热电优值。利用扫描电子显微镜、透射电子显微镜、X射线衍射仪、激光热导仪、塞贝克系数/电导率测试系统、霍尔系数测量系统、纳米压痕仪、维氏硬度计等系统研究了第二相和受主掺杂对Yb_(0.3)Co_4Sb_(12)合金的微观组织、热电输运特性以及力学性能的影响规律和机制。研究结果表明,通过额外添加等原子比的Co和Si结合熔体旋甩和热压烧结方法,在Yb_(0.3)Co_4Sb_(12)合金中原位构建了弥散分布的Co Si纳米粒子,增强声子散射,降低晶格热导率;同时,相界面处的肖特基势垒屏蔽掉部分低能载流子,增大Seebeck系数,提高功率因子。当Co Si掺杂量为0.05时,合金因具有最大的功率因子及最低的晶格热导率,ZT_(max)和ZT_(ave)均达到最大值,分别为1.5@873 K和0.96(300~873 K)。另外,硬质相Co Si纳米粒子的引入因沉淀强化作用提高了合金的硬度和断裂韧性。研究发现,在Yb_(0.3)Co_4Sb_(12)合金中额外添加Al可原位构建与基体呈欧姆接触的亚微米尺度Co Al相。Al掺杂后引起Yb填充量的减少,载流子浓度及电导率先降低后略有增大,Seebeck系数提高,低温区间的功率因子明显增大;晶格热导率先升高后降低再升高,总热导率下降;Al掺杂量为0.3时,ZT_(max)和ZT_(ave)均达到最大值,分别为1.36@873 K和0.96(300~873 K)。通过额外添加等原子比的Co和Al,确保Yb填充量不变的情况下,查明Co Al相中部分电子注入到基体相中,提高了载流子浓度和电导率,同时增强对声子的散射作用,降低晶格热导率。另外,硬质相Co Al粒子的引入,明显改善了合金的力学性能。Ⅳ族元素的Sn或Ge受主掺杂提高了Yb_(0.3)Co_4Sb_(12)合金的热电性能。随着Ⅳ族元素掺杂量的增加,载流子浓度显著降低,电离杂质散射强度增大,电导率明显降低,Seebeck系数的绝对值增大;合金的电子热导率明显减小,晶格热导率基本不变,双极热导率逐渐凸显,但总热导率显著降低。当Sn掺杂量为0.15时,ZT_(max)和ZT_(ave)达到最大值,分别为1.42@873 K和0.98(300~873 K)。相比于Sn掺杂,Ge掺杂因协同调控费米能级和电离杂质散射强度至最佳值,使其在较高掺杂量下仍具备良好的功率因子,促进了电子热导率的进一步降低。因此,Yb_(0.3)Co_4Sb_(11.75)Ge_(0.25)合金获得最大的ZT_(ave)为1.02(300~873 K)。在冷端温度为300 K,热端温度为850 K,腿长为4 mm的条件下,对优化出的合金进行理论输出功率密度及转化效率的计算,结果表明,Yb_(0.3)Co_4Sb_(12)/0.05Co Si和Yb_(0.3)Co_4Sb_(12)/0.3Al合金获得最大的理论输出功率密度,分别为9.61 W cm~(-2)和9.53 W cm~(-2),在热源不受限制的条件下,该两种合金具有较大的优势。而Yb_(0.3)Co_4Sb_(11.75)Ge_(0.25)、Yb_(0.3)Co_4Sb_(11.75)Ge_(0.25)/0.05Co Si、Yb_(0.3)Co_4Sb_(11.85)Sn_(0.15)/0.05Co Si合金则具有最大的理论转化效率,均为15%,在热源受限的情况下,该三种合金具有最大的实际应用潜力。


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