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表面修饰对四角状氧化锌表面性质的改变及其对气敏性能的影响

李嘉兴  
【摘要】:21世纪以来我国经济持续稳步的发展,现如今已成为世界第二大经济体。然而在经济快速发展的过程中,也对环境造成了严重的污染。这些污染不仅破坏了大气环境也对人们的身体健康构成了严重的威胁。除此之外,一些工作中也会接触到各种各样的危险气体。这些气体的意外泄露会对工作人员的健康造成严重的威胁。因此一个廉价,高效的气体传感器在这些环境中是十分必要的。但是现有的气敏传感器如红外传感器,电化学传感器等,这些传感器通常体积庞大,价格高昂并不利于推广使用。而半导体气敏传感由于工艺简单,材料便宜且易制备刚好能填补这一空缺。但是半导体传感器仍有许多的不足之处需要改进,例如工作温度较高,选择性较差,响应度较低等。而大量的实验结果表明,表面修饰能有效的降低材料的工作温度,改变选择性,提高响应度。因此在本课题中,我们选取了一种具有良好结晶性的材料为基础材料,通过表面修饰的办法对其表面进行调控,研究了Au和ZnS表面修饰对材料气敏性能的影响,并尝试对其机理进行了解释。本课题中选取的材料为四角状的氧化锌(T-ZnO),其一方面有着氧化锌(ZnO)的独特的物理性质如大的激子结合能(60 me V),较宽的禁带(3.37 e V);另一方面T-ZnO有着独特三维结构,这使得T-ZnO相较于其他形貌的材料,有着天然的多孔性,可以使得材料与气体更加充分的接触,从而获得更好的气敏性能。而其良好的结晶性,使得在研究表面修饰对气敏性能的影响时,可以减少由于材料本身固有缺陷变化导致的气敏性能变化对结果的影响。表面修饰则分别通过一种低温的湿法上金方法和一种表面硫化的方法完成。最终得到了T-ZnO,T-ZnO/Au,T-ZnO/ZnS三种材料。为了研究表面修饰的影响,首先通过XRD对材料的晶体结构变化进行了表征,然后通过SEM对材料的表面形貌变化进行了初步的表征。为了进一步确认各种材料表面的构成,通过TEM和EDAX对材料进行了表征。为了比较两种修饰方法对材料气敏性能的影响,分别表征了三种材料对乙醇,丙酮,甲苯三种有机气体以及CO,NO_2两种无机气体的气敏性能。实验结果表明Au的表面修饰使得材料对五种气体的最大响应度分别提高为T-ZnO的2.98,2.58,4.73,17.88,2.37倍。而ZnS的修饰则使得五种气体的最大响应度分别降低为T-ZnO的2%,29.8%,6.5%,42%,43.75%。工作温度上,Au的引入则使得工作温度分别降低了71℃,107℃,38℃,100℃,41℃。相对的ZnS修饰的样品则表现出了不同,其中乙醇的工作温度没有变化,丙酮和CO的工作温度分别降低了19℃和100℃,而甲苯和NO_2的工作温度分别升高了118℃和43℃。为了对以上变化加以解释,最后通过PL,ESR对材料的缺陷等进行了相关表征。通过各种表征结果以及与文献对比,最后得出结论经过Au修饰后,一方面由于电子由T-ZnO转移至Au,使得参与气敏反应的电子增多,材料的电信号将会有着更大幅度的变化,因此响应度提高。另一方面Au的表面修饰改变了材料原本的反应位点,同时Au具有一定的催化作用,因此使得材料的工作温度有所降低。而ZnS的表面修饰通过异质结构降低了材料表面的电子密度,因此响应度降低。同时通过原子替换过程,改变了材料表面的原子构成使得一些气体变得难以吸附,因此一些气体的工作温度提高,一些工作温度降低或者不变。


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