静电自组装薄膜光学非线性测量的实验与理论研究

【摘要】： 纳米尺度的静电自组装多层超薄膜,由于其独特的结构特征,往往表现出优于体材料的非线性光学性质。研究其非线性光学性质,一方面可以加深人们对光与纳米尺度材料相互作用规律的认识,另一方面可以指导非线性光学材料的设计、优化、合成。本论文从实验和理论上系统地研究了三类静电自组装超薄膜的光学非线性,主要研究内容如下: 在已有的Z-scan理论基础之上,基于惠更斯-菲涅耳衍射积分原理推导出了适合于表征双面非线性介质光学非线性的双面膜Z-scan理论。利用数值模拟将双面膜Z-scan理论与单面膜等效Z-scan理论以及串级结构模型进行了对比分析。 利用纳秒和皮秒激光脉冲作为光源,采用Z-scan技术测量了以C60衍生物(单加成TMAF、三加成TTAF和六加成THAF)为正电荷电解质,PSS为负电荷电解质的静电自组装薄膜的光学非线性。将单面膜等效Z-scan理论、串级结构模型以及双面膜Z-scan理论用于分析实验数据,结果表明双面膜Z-scan理论比单面膜等效Z-scan理论和串级结构模型更适合于双面自组装薄膜非线性实验数据的模拟分析。对TMAF/PSS、TTAF/PSS和THAF/PSS三种薄膜研究了薄膜双层数、激光脉宽以及取代基个数对光学非线性的影响,实验证明PSS对非线性没有贡献,另外随着薄膜双层数的增加,TMAF/PSS自组装薄膜的光学非线性增强。将TMAF/PSS、TTAF/PSS和THAF/PSS薄膜的纳秒非线性结果进行比较,发现随着C60中碳笼上取代基个数的增加,光学非线性减弱。这是由于取代基个数增加后,自组装薄膜中C60分子密度降低,从而使得光学非线性减弱。 对30-双层TMAF/PSS自组装薄膜研究了输入能量以及激光脉宽对其光学非线性的影响,发现有效非线性吸收系数βeff随着输入能量的增加呈双e指数衰减,原因在于输入能量增加相应地峰值光强增强,导致非线性饱和。在相同的输入能量条件下,纳秒时的βeff和非线性折射系数γ都比皮秒时高出约两个数量级。纳秒实验条件下,30-双层TMAF/PSS薄膜与TMAF去离子水溶液的非线性吸收效应相反,前者为饱和吸收,后者为反饱和吸收,且薄膜的有效非线性吸收系数比溶液高4个数量级,薄膜的强非共振饱和吸收可能与单分子结构的表面态捕获有关。 在光强较弱的情况下,研究表明五阶非线性相对于三阶非线性可以忽略