SBA-15介孔分子筛的改性及其催化性能

【摘要】： 介孔分子筛SBA-15具有较高比表面积、孔道结构规则及孔径易于调节、热稳定性和水热稳定性较好、表面易改性等优点,在催化化学和吸附分离等领域有很大的潜在应用前景。纯SBA-15介孔分子筛酸性弱,在其骨架中引入Al、P、B等非硅原子之后,可获得一定强度的酸性中心,从而具备酸催化的功能。本研究在制备纯SBA-15的基础上,对其进行了掺杂Al原子和负载H3PO4改性,并研究了P-SBA-15对丙烯酸与正丁醇酯化反应的催化作用。 在强酸性条件下,以三嵌段共聚物P123为模板剂,正硅酸乙酯为硅源,水热合成SBA-15介孔分子筛。并通过XRD、BET、FT-IR、TEM等分析手段对样品进行了表征。结果表明:合成的样品具有长程有序的六方介孔结构,各反应物的物质的量比为:n(P123):n(HCl):n(H2O):n(TEOS)=0.0138:4.8:139:1,晶化时间为3d。 以异丙醇铝为铝源,采用原位法和后嫁接法两种方法,合成了Al/SBA-15和Al-SBA-15介孔分子筛,比较了Al/SBA-15和Al-SBA-15介孔分子筛的合成机理,并通过XRD、BET分析手段对样品进行了表征。结果表明,掺铝后的SBA-15均保持了高度有序的六方孔道结构,两种方法合成的Al/SBA-15和Al-SBA-15介孔分子筛具有不同的孔径、孔容及比表面积。 采用浸渍法合成了P-SBA-15介孔分子筛催化剂,并用于催化丙烯酸与正丁醇的酯化反应,分别考察了反应温度、反应时间、酸醇物质的量比、催化剂的用量等因素对催化作用的影响。研究结果表明,P-SBA-15介孔分子筛具有较高的催化活性。当丙烯酸与正丁醇物质的量比为1:1.3、催化剂用量为反应体系总质量的5%、反应温度为120℃、反应时间为5h时,丙稀酸丁酯的最高产率为52.1%。