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哈尔滨市土壤与大气中OCPs和BFRs分布特征及源汇分析

王旭  
【摘要】:持久性有机污染物(Persistent Organic Pollutants,简称POPs)具有高毒性、持久性和生物累积性,其对人类健康和环境的影响已经引起全球的广泛关注。而城市作为人群聚居地区,大气和土壤环境中POPs水平的高低直接会影响城市居民的健康。大气是人体暴露于POPs污染的主要媒介,土壤是POPs类有机物在地表环境中的主要蓄积库,所以研究城市大气土壤环境中的POPs对于研究城市生态环境有非常重要的意义,而有机氯农药(Organochlorine Pesticides, OCPs)和溴代阻燃剂(Brominated flame Retardants,BFRs)是典型POPs污染物。本研究选择哈尔滨市为研究区域,以被禁止使用多年的OCPs和当前正在广泛使用的BFRs为研究对象,探讨其在城市大气土壤环境中残留水平,污染特征及迁移归趋。 研究了城市及其周围地区土壤中有机氯农药的残留现状,研究结果表明土壤中六六六(HCH)浓度范围136 -51,760 pg g~(-1) dw,均值为7,120 pg g~(-1) dw,滴滴涕(DDT)浓度范围72 - 28,222 pg g~(-1) dw,均值为5,425 pg g~(-1) dw,六氯苯(HCB)浓度范围64-3,942 pg g~(-1) dw,均值为1,039 pg g~(-1) dw。采用分子标志示踪的方法分析有机氯农药的来源,结果表明工业品HCH和林丹在当地已经很长时间没有新源输入,该地区土壤HCH的残留来自历史上较低量的工业品HCH的使用,同时兼有通过长距离迁移而来,在高纬度寒冷地区土壤冷凝下来。DDT和硫丹在当地有少量使用或者来自长距离的迁移,氯丹在土壤的残留源自长距离迁移。主成分分析对OCPs的来源进行分析得出了一致结论。 土壤中BFRs的含量中六溴环十二烷(HBCD)贡献最大,其次是十溴联苯醚(BDE-209),二者之和占全部目标化合物的90%以上,表明六溴环十二烷和十溴联苯醚工业品的在当地用量最大。城市范围包括市郊多溴联苯醚(PBDE)和非PBDEs浓度明显高于农业用地和环境背景,进一步反映了城市是BFRs的使用源,轻重组分发生城市分馏现象,并推断出城市是PBDE、HBCD的使用源。 研究大气中OCPs的空间分布特征,结果表明含量最高的三种OCPs依次为HCB、α-HCH和p,p'-DDT。大气中HCH总量在农村最高,硫丹的总量在郊区最高,硫丹在郊区很可能是蔬菜用地有少量使用,HCB在城市含量最高,而且从城市到背景点的趋势是依次降低,说明HCB在城市工业生产过程中使用或排放,DDT和氯丹在城市、郊区和农村测得的总量无明显变化,DDT和氯丹在当地并没有大量的使用,大气中的含量还可能来自长距离的输运。 大气中总量最高的BFRs依次为BDE 209和HBCD,研究还发现人口密度影响大气中BFRs的含量,大学校园检测到的浓度高于其他采样点。轻重组份PBDE同系物受季节温度的影响差异较大。考察大气中BFRs浓度与温度的关系,结果表明气相PBDEs(不含209)的同系物浓度与温度成正相关性,BDE 209在颗粒相中与温度呈正相关,可以推测PBDE(非BDE 209)从气相凝结到颗粒相受温度控制,而BDE 209从颗粒相挥发到气相受温度控制。低溴取代的PBDE在气相浓度与颗粒相分配的比值与温度的相关性高,但高溴类化合物的这种趋势并不明显。 大气中OCPs浓度相对均一,而土壤中OCPs浓度变化较大,应用逸度理论研究土-气交换过程的分配行为,计算出土气交换的HCH和HCB逸度商更趋近于0.5,即更趋近于达到土气交换平衡,pp’-DDE和pp’-DDT也不排除接近平衡的可能性,其他有机氯农药如氯丹和硫丹土气交换的逸度商远远小于0.15,可以确定土气交换以大气沉降为主。PBDEs在大气中逸度远高于土壤逸度,逸度商在10~(-2)到10~(-5)数量级远低于0.5的交换平衡时的值,说明大气向土壤的干沉降是PBDEs的主要交换过程。 应用多介质逸度模型模拟哈尔滨地区p,p’-DDT在多介质环境中的分布归趋,得出结论p,p’-DDT向土壤分配的趋势最高,其次是向底泥,水和大气分配。在各介质中土壤最终成为p,p’-DDT的蓄积库,占总量99.4%,其次是底泥占总量0.589%,p,p’-DDT最终将在土壤微生物分解或水解光解等过程降解为产物。


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