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金属离子掺杂二氧化钛光催化苯酚类化合物降解的研究

Kashif Naeem  
【摘要】:工业废水含有有机污染物一直是世界范围内一个重要的环境问题。该类研究主要目的是开发出一个适当的处理方法以维持水资源供给。在几种水质净化方法中,半导体光催化对一些有害物质的降解是一种效果很好的技术,它可以降解一些有机化学物质,而这些物质不能被其他净化方法去除。本论文对光催化降解酚类化合物做系统的研究。 最初,苯酚被选为光催化降解有机模型污染物,在水溶液中以二氧化钛(TiO_2)催化剂在紫外光照射下,研究了一些操作参数对光催化降解苯酚的影响,如pH值、催化剂浓度、苯酚浓度、阴离子、金属离子、电子受体、表面活性剂和紫外灯的强度。通过紫外可见光谱下苯酚浓度随照射时间的变化计算出降解动力学参数。得出苯酚降解动力学遵循一级反应动力学。结果表明苯酚的光催化降解与操作参数有很明显的相关性。并对在降解过程中可能作为添加剂的物质的影响进行了讨论。本研究对TiO_2(锐钛矿型)和TiO_2-P25等光催化剂对苯酚降解的影响的进行了比较。TiO_2-P25由于其较小的晶粒尺寸比TiO_2(锐钛矿型)反应活性更强。降解过程随紫外灯安放位置对实验结果的影响也被考察和讨论. 在紫外光照射下,以TiO_2-P25为催化剂,分别研究了含氧水溶液中的苯酚、4-氯苯酚和4-硝基苯酚这三种酚类化合物光催化降解。酚类化合物降解的动力学计算结果符合表观一级反应。在最适pH值和TiO_2浓度下考察了温度影响。在25-45℃的范围内提高温度可以在一定程度上加快降解,通过计算表观活化能是9.68-21.44kJ·mol~(-1)。降解过程中热力学的活化参数也进行了评价。酸性物种的形成导致溶液pH值的下降。通过紫外-可见光谱分析得出降解过程中主要中间产物(如对苯二酚、苯醌和儿茶酚)的出现和演变。另外,还研究了水悬浮液在紫外光照射下光催化降解酚类化合物过程中,不同添加材料(如活性炭、ZSM - 5和二氧化硅)与二氧化钛自然混合后反应规律。在120min的光催化过程中,TiO_2与支撑材料复合后对酚类化合物的降解效率要优于单独使用TiO_2。使用便宜的稻壳,降解也得到适度的提高,接近于活性炭。 用溶胶凝胶法制备Fe~(3+)掺杂的和未掺杂的TiO_2纳米颗粒。用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线色散能量光谱(EDX)和紫外可见光谱漫反射光谱(DRS)来表征纳米颗粒。实验结果表明,Fe~(3+)掺杂TiO_2纳米颗粒具有锐钛矿结构,这种结构是由8-11 nm的颗粒组成。紫外光照射下,对水分散体中的纳米颗粒在苯酚的光催化降解进行了研究。在本研究中,Fe~(3+)掺杂TiO_2最有优的效率出现在0.5mol%。评估煅烧温度对0.5mol%Fe~(3+)掺杂TiO_2结构及反应性能影响。催化活性随焙烧温度的升高而增加,最高的效率出现在450℃;超过450℃,光催化活性降低,在750℃是由于成为金红石结构光催化活性接近于零。试验将苯酚的降解与苯酚十二烷基硫酸钠胶态离子和水的分配系数相联系,并作为照射时间的函数进行讨论。 制备和考察Fe~(3+)/M金属掺杂TiO_2纳米颗粒(其中M是Ba~(2+)、Co~(2+)和La~(3+))。催化剂在450℃下焙烧,并用XRD、SEM和EDX来表征。在pH5紫外光和可见光的照射下,光催化活性用酚类化合物的光降解进行评价。三组分催化剂有高于原催化剂的紫外光活性。本节还表明,氧气对改善光催化降解有重要的作用。相似半径的金属离子掺杂剂对共掺杂催化剂的光催化活性有显著的影响。


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