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薄膜织构和残余应力表征及取向铁电薄膜的性能

刘超前  
【摘要】: 由于薄膜材料往往具有基底支承,因此薄膜中往往存在有残余应力;又由于晶体本身存在的各向异性以及薄膜生长过程中往往处于各种各向异性外场下,如电磁场、温度场等等,故而薄膜中又往往存在有纤维型织构(又称丝织构)。丝织构和残余应力可认为是薄膜的本征属性,它们对薄膜的各种物理及力学性能具有重要的影响。 尽管织构表征方面已经存在多种成熟的方法,如极图法、反极图法、取向分布函数法(ODF)以及择优取向参数法等,但真正能够同时满足织构的定性、定量分析的方法目前也仅仅是取向分布函数法。显然,采用取向分布函数法分析丝织构显得过于奢侈。本文首先简化了丝织构的描述,而后基于X射线ω扫描方法,提出了一种新的丝织构定性、定量表征方法。为验证所提丝织构表征方法的有效性,文中以沉积态Pt薄膜为例,利用所提方法和ODF法共同研究了Pt薄膜中的织构。研究结果表明,所提方法能够有效且更为便捷的确定薄膜中的丝织构。 样品中残余应力的分析往往需要借助晶粒间相互作用模型。为有效便捷的分析薄膜中的残余应力,本文提出了一种局域晶粒间相互作用模型思想。局域模型仅仅束缚了参与衍射的晶粒的力学状态、而不是所有晶粒的力学状态,因而可以认为局域模型对样品中晶粒的力学状态的束缚远较以往传统模型的束缚弱,从而会使最终分析得到的残余应力结果更接近实际。为了验证所提的局域模型思想在分析样品残余应力时的有效性,文中基于两个极端传统模型提出了两个具体的相应局域模型,并利用这两个局域模型对同一个Pt薄膜的残余应力进行了表征。同时,为了避免侥幸的结果出现,每一个模型都对三个晶面族进行了应力分析。研究结果表明,两个局域模型对三个晶面族应力分析结果都非常相近,说明在分析材料的残余应力过程中局域模型思想是非常有效的、能够较为便捷且准确的确定材料中的残余应力。 为具体明了丝织构取向、丝织构弥散度以及残余应力对钙钛矿型铁电功能薄膜体系的物理性能具有重要的影响,文中基于Landau-devonshire理论、之前对丝织构的简化描述及电畴间相互作用假设,分别以具有丝织构的多晶2-2型BaTiO3/CoFe2O4多铁复合功能薄膜为例研究其磁电耦合性能、以具有丝织构的PbTiO3铁电薄膜为例研究其相变行为。在研究过程中,建立了以织构取向、织构弥散度和残余应力为变量的磁致电极化变化量和相变温度变化量的解析表达式,并通过数值模拟方法分别详细讨论了丝织构和残余应力对薄膜磁致电极化变化量和相变温度变化量的影响。 若铁电薄膜中各晶粒的相变在不同温度下进行,则在适当环境下薄膜会有多相共存,从而其某些物理性能将会易于常态情况。文中以具有(001)取向织构的多晶PZT 52/48薄膜为例,通过对其(110)晶面不同倾角下的XRD物相扫描,证实了薄膜中Cm相和T相共存,而且衍射结果表明不同倾角下两相含量比例不同,说明PZT 52/48薄膜中存在相变弥散现象。而后,从力学平衡角度定性分析了PZT 52/48薄膜中相变弥散的原因,同时也证实了以往文献中提出的局域随机位移相变机制的有效性。文中对不同厚度(100)取向PZT 52/48薄膜铁电性能的研究结果表明,择优取向和其中的Cm相含量比例严重影响薄膜的电畴结构,从而严重影响薄膜的铁电性能;对不同厚度(100)取向PZT 52/48薄膜热释电性能的研究表明,随温度的升高,薄膜中发生的Cm→T的弥散相变使薄膜的热释电效应随温度升高出现反常的变化趋势,更为重要的是薄膜中的Cm→T的弥散相变能够有效增强薄膜的热释电性能,这一点在实际应用中具有重要意义。


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