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MgO、ZnO多级结构的制备及铀吸附性能研究

杨开源  
【摘要】:矿物燃料带来的环境问题已深刻影响到居民健康和实体经济,而陆地上化石能源日渐枯竭,能源结构调整刻不容缓,核裂变能作为目前商业化应用最为成熟的新型能源是应对问题的有效手段。然而,铀具有强烈的放射性和生物毒性,威胁生物生存;铀矿开采和核燃料加工过程中向环境中排放产生大量的铀,同时,核电的快速发展要求从海洋中探索新的核燃料来源;寻找高效的吸附材料,解决溶液中铀的分离与纯化难题,成为环境和能源领域的研究热点。本论文首先对MgO的原料配比进行了减量化改进,得到原料中EG的最佳加入量为10mL,运用改进的气氛蒸发炉批量制备了 MgO,并通过SEM、TEM和N_2吸附-脱附等手段证明了产品的多级结构;随后,考察了 MgO产品对模拟海水中U(Ⅵ)的分离效果,其对铀的吸附率高达95%~100%,最大饱和吸附量为1.09mg/g(25℃,141μg/L);最后,利用XRD和XPS等表征手段探索了 MgO对UO_2~(2+)的吸附机理。针对MgO在溶液中稳定性差、选择性和连续吸附效果不佳等缺陷,采用溶剂蒸发自组装法制得了ZnO多级结构;经过考察葡萄糖(G)的加入量对产物形貌的影响,得到了原料中G的最佳比例,并通过SEM、TEM和BET等设备和方法证明了产品为类球状ZnO颗粒聚集成的具有多级结构的团簇;对其进行的性能评价结果表明:合成的ZnO多级结构具有良好的吸附性能,吸附量达到1004mg/g(pH=4.0,25℃,500mg/L),常温下的吸附过程符合Freundlich等温吸附方程(R2=0.979)和准二级动力学模型(R2=0.978/100mg/L;R2=0.998/400mg/L);接着,利用 XRD 和 XPS 等表征手段对其吸附机理进行了探索,提出了材料的微观吸附过程模型;最后考察了材料对铀酰对的循环吸-脱附性能和选择性,结果显示:在最优脱附剂NaHCO_3(0.01mol/L)的作用下循环吸附-脱附五次,ZnO对铀的去除率仍保持在92%,材料对铀酰离子具有优异的选择性。为进一步改善ZnO的稳定性,向原料中加入镁、铝、铁和钛的硝酸化合物,制得了 Zn-Al-O、Zn-Fe-O和Zn-Ti-O三种二元氧化物;综合考察其吸附容量、稳定性以及对铀的选择性后发现,三种材料中Zn-Al-O的综合性能最佳,单次吸附过程中的质量损失率降至5%左右,最佳脱附剂为0.01mol/LNa_2CO_3溶液,脱附率达到99%。


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