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碳纳米管生物界面的构筑及其电化学性质的研究

郑卫  
【摘要】:碳纳米管(CNT)自1991年被Iijima发现以来,其奇特的结构、电学和机械性能已经引起了世界的广泛关注。碳纳米管的发现开辟了材料科学和纳米技术的一个新时代。目前,碳纳米管已经广泛地应用于物理、化学、能源、材料等众多研究领域。碳纳米管独特的结构和电子特性也决定了它们具有优良的电化学性质,在电化学和电分析化学,如电催化和电化学传感器等研究中具有十分诱人的应用前景。碳纳米管的结构和电子特征也表明了其在蛋白质直接电化学和生物电化学传感器研究中具有潜在的应用价值。本论文围绕碳纳米管生物电化学传感器研究中的关键科学问题,开展了碳纳米管生物电化学界面的构筑及其性能的研究工作。具体研究内容包括以下几方面: 1) 分别采用了羧基、羟基以及嵌段共聚物通过共价和非共价两种方法,实现了碳纳米管的功能化,并研究了碳纳米管功能化方法与其促进蛋白质直接电子传递性能间的相关性。实验发现,羧基和羟基功能化的碳纳米管虽然表现出较好的亲水性和生物大分子,如辣根过氧化物酶的兼容性,但是,这种共价功能化的方法会不可避免地破坏了碳纳米管固有的电子结构,而且也不能明显地加快蛋白质的直接电子传递。相对而言,利用聚(乙氧基)-聚(丙氧基)-聚(乙氧基)嵌段共聚物(PEO-PPO-PEO,P123和F127)非共价功能化的碳纳米管则能较好地分散在水溶液中,并且能够很好地促进血红素蛋白质(如辣根过氧化酶、血红蛋白和肌红蛋白)的直接电子转移。 2) 在以上研究基础上,我们选择了磷脂酰胆碱,利用非共价的方法对碳纳米管进行了功能化。由于磷脂酰胆碱是一种生物膜,它能够为生物分子,如蛋白质,提供良好的微环境,因而在实现这些大分子在电极表面固定的同时,能够相对保持分子的构象和生物活性。研究发现,固定在磷脂酰胆碱功能化碳纳米管上的血红蛋白能够较好地实现其直接电子转移,并且对氧气和过氧化氢的电化学还原表现出良好的生物电化学催化活性,可望应用于构筑这些物质的生物电化学传感器。 3) 研究了多铜氧化酶,即漆酶和胆红素氧化酶,在纤维素衍生物功能化碳纳米管上的直接电子转移行为。电化学研究表明,固定在纤维素衍生物功


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