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多孔碳材料的制备及其在CO_2气体吸附分离方面的研究

王骏文  
【摘要】:工业生产和能源燃烧所释放出的CO_2造成全球性的温室效应,已经成为全球性的问题。开发出一种对CO_2具有很好的捕获能力的新型材料,正成为全球能源和环境关注的科研热点问题。在众多的CO_2吸附剂中,多孔碳材料因为其很高的比表面积、可调控的孔道和表面结构、吸附的温和性和对人类的无副作用性等诸多优点,而成为最有潜力的CO_2吸附剂。因而合成一种对CO_2具有高吸附性、选择性的多孔碳材料是一个具有很高研究价值的课题。本文合成制备、改性了三种多孔碳材料,分别研究了他们在CO_2气体吸附、分离方面的性质。选择金属有机框架ZIF-70为模板,PEI为碳氮双源。将PEI注入ZIF-70孔道中,进行煅烧,制备了拥有较高比表面积(652.44 m2·g~(-1))、高含氮量(11.08%)的多孔碳材料。较高的含氮量使其在CH_4/CO_2、H_2/CO_2中表现了一定的选择性吸附能力。实验结果表明:PEI与ZIF-70的注入比例为1:1制成的碳前躯体,在900℃下进行碳化得到的富氮多孔碳材料对CO_2的吸附效果最好,最大吸附量为4.86 mmol·g~(-1)(0℃1 bar)和3.56 mmol·g~(-1)(25℃1 bar)。使用ZIF-8的为碳前躯体进行碳化后对其表面氨基改性,制备了表面具有大量氨基官能团的多孔碳材料,并对氨基化多孔碳材料进行了CO_2气体吸附,并且模仿工业废气,测试了氨基化多孔碳材料在混合气体中的选择吸附性,实验结果表明:氨基化的多孔碳材料具有很好的CO_2吸附性能在0.15 bar下可达到4.2 mmol·g~(-1),并且具有很高的CO_2/N_2选择吸附性能,其中在25℃下的CO_2/N_2选择性高达770,50℃下可达1200。以ZIF-8,5A分子筛为合成原料,制备分子筛-碳复合材料,并对复合材料进行了常温常压下的气体吸附,测试了复合材料对CO_2气体的选择性吸附,实验结果表明:分子筛-碳复合材料对CO_2具有很好的选择吸附性能,在CO_2/N_2、CO_2/CH_4穿透测试中都有很好的性能。


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