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Fe-V/g-C_3N_4复合材料对甲醇液相选择性氧化的催化作用

张静  
【摘要】:本论文用浸渍法制备了一种Fe-V/g-C_3N_4复合材料,通过用XRD,FT-IR,SEM,TEM,XPS和N_2吸附-脱附技术对所制备的材料进行了表征。结果表明,制备的复合材料由V_2O_5、FeVO_4和g-C_3N_4三种晶体组成,且具有较高的比表面积。评价了所制备的Fe-V/g-C_3N_4复合材料在用氧气作氧化剂时对甲醇液相氧化反应的催化性能,获得了其优良的催化性能与表面结构及组成之间的关联,明确了催化剂表面的活性位为V_2O_5和FeVO_4结晶体。考察了催化剂的制备条件及反应工艺条件,如:氧气压力、反应时间、反应温度以及催化剂用量等对反应的影响。确定了催化剂的最佳焙烧温度为550°C和最佳反应条件为:反应温度175°C,反应时间6 h,氧气压力1 MPa,催化剂用量0.2 g。在此最佳条件下,甲醇的转化率达到34.3%,选择性大于93%。同时,通过调节反应时间,可以实现二甲氧基甲烷(DMM)和聚甲氧基二甲醚(POM)的可控合成。另外,将反应后过滤分离出的催化剂经烘干,再进行重复利用试验,以及应用固定床反应进行催化剂寿命试验的结果表明,间歇反应中催化剂经过重复使用3次后,反应活性没有受到明显的影响;固定床反应器中催化剂可以连续使用26 h时没有发现有明显的脱活现象发生。Fe-V/g-C_3N_4催化剂具有优良的重复利用性和稳定性。


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