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金属Pt改性的Ni/MgO催化水蒸气重整生物质油制氢

刘悦  
【摘要】:为了提高水蒸气重整生物质油制氢介孔Ni/MgO催化剂的活性,采用金属Pt对催化剂Ni/MgO进行修饰。制备了一系列不同Ni含量的Ni/MgO,经过筛选,在合适组成的基础上,制备了一系列不同Pt含量的Pt-Ni/MgO催化剂。利用N_2吸附/脱附,XRD,H_2-TPR,XPS和TEM等手段,对所制备的催化剂进行了表征。并且,在固定床反应器上考查了Ni/MgO和Pt-Ni/MgO催化水蒸气重整羟基丙酮和商用生物质油制氢反应的活性,探讨了Pt对Ni/MgO催化剂的修饰作用。催化剂表征结果:1.N_2吸附/脱附和XRD结果表明,所制备的MgO载体,NiO/MgO和Pt-NiO/MgO催化剂前体皆为介孔结构。2.H_2-TPR结果表明,加入适量Pt改性后,Ni的还原度由Ni/MgO催化剂上的20.65%增加至Pt-Ni/MgO上的25.25%。3.TEM和XPS结果表明,在加入适量的金属Pt后,还原后的Ni金属颗粒由Ni/MgO上的6.91 nm减小至Pt-Ni/MgO上的4.45 nm。由此可知,Pt的修饰增加了催化剂上活性金属Ni的活性位点和分散度。不同含量的Pt修饰的Pt-Ni/MgO催化水蒸气重整羟基丙酮制氢反应表明,金属Pt的修饰可以明显的提高Ni/MgO催化剂的活性。并且,随着Pt含量的增加,羟基丙酮的转化率和氢气产率先增大后减小。在475 ~oC,水碳比S/C=10 mol/mol时,水蒸气重整羟基丙酮制氢反应的氢气的产率和选择性,由Ni/MgO上的30.77%和68.05%,提高到2Pt-250Ni/MgO上的53.38%和73.78%。水蒸气重整生物质油A(来自玉米秸秆的热解)制氢,在475 ~oC,水碳比S/C=10 mol/mol时,氢气的产率由Ni/MgO上的24.35%提高到2Pt-250Ni/MgO上的45.58%。水蒸气生物质油B(来自农林产品残余物的乳化和催化裂解)制氢,氢气的产率由Ni/MgO上的28.41%提高到2Pt-250Ni/MgO上的50.62%。可见,Pt的修饰明显改善了Ni/MgO催化水蒸气重整商用生物质油制氢的活性。综上,利用金属Pt修饰Ni/MgO得到的Pt-Ni/MgO催化剂,在催化水蒸气重整羟基丙酮或商用生物质油制氢反应中,催化剂的活性均有明显的提高。同时也说明,Ni基和Pt-Ni基催化剂,在催化生物质油转化制氢中,具有潜在的应用前景。


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