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贵金属在含氮杂环化合物加氢/脱氢中的应用

赵颖  
【摘要】:有机化合物中,杂环化合物的数量约占总数的三分之一。而含氮杂环化合物是杂环化合物中的一个重要分支。含氮杂环化合物通常具有独特的生物活性、低毒性,常被用作医药和农药的结构单元。含氮杂环化合物易于进行结构修饰,可方便地引入各种功能基,在有机金属催化材料和染料敏化太阳能电池等领域也有应用。作为医药、农药、染料和其他精细化工产品的中间体,含氮杂环化合物及其衍生物的应用也越来越广泛。当今世界开发新能源迫在眉睫,原因是所用的能源如石油、天然气、煤等,均属不可再生资源地球上存量有限,而人类生存又时刻离不开能源,所以必须寻找新的能源。氢正是这样一种在常规能源危机的出现和开发新的二次能源的同时,人们所期待的新的二次能源。而含氮杂环化合物之间加氢、脱氢作用正是一个储氢体系,它不仅可以循环使用,而且相对安全,运输也非常方便。本论文的研究内容主要有两部分,一部分是纳米金催化吲哚加氢性能的研究。另一部分是负载钯催化二氢吲哚脱氢性能的研究。吲哚和二氢吲哚之间的互相转化既是对含氮杂环化合物的研究,他们之间转化所产生的氢源也可作为储氢体系,可以循环使用,而且运输安全,使用方便。对纳米金催化吲哚加氢性能的研究,是基于本课题组的研究发现。纳米金对含氮杂环喹啉具有独特的催化加氢性能,反应中由于氮杂环喹啉的存在促进了纳米金对H2分子的活化,从而导致纳米金在喹啉加氢反应中表现出出人意料的催化活性和选择性。作为纳米金催化剂应用的拓展,本文尝试了纳米金对含氮杂环吲哚的加氢活性研究,研究发现对吲哚的加氢反应,纳米金显示出了不一样的活性行为,研究发现当以A1203为载体时,催化剂显示出较好的吲哚加氢活性,进一步调变反应条件,通过改变反应溶剂、反应温度、氢气压力等条件对反应进行考察,却都不能得到令人满意的转化率。最后,通过反应时间对反应活性影响研究发现,随着反应时间的延长,由于吲哚与二氢吲哚之间互相转化,导致反应停留在平衡状态,转化率最高仅为60%。基于上述发现,本论文对二氢吲哚催化脱氢进行了研究。首先,重点研究了各种催化剂对反应的影响,大量实验发现Pd/C催化剂具有较好的催化活性和选择性,因此进一步研究了不同炭载体对反应的影响。结果显示,Pd/XC-72作为催化剂具有最好的催化活性和选择性。其次,研究了反应条件对二氢吲哚脱氢性能的影响,包括反应溶剂、负载量、反应温度、S/C。实验结果表明,反应温度与反应转化率成正比,S/C与反应转化率成反比。而1%Pd/XC-72这个负载量是最有利于反应转化的,转化率可高达97%。最后,还研究了不同浓度硝酸处理载体以及对催化剂制备过程中Pd/NaBH4(mol)对催化剂催化性能的影响,发现硝酸处理过的载体,催化活性均有下降。而当Pd/NaBH(mol)=1:15时,反应的转化率最高。在此基础上进一步对底物进行了拓展,分别研究了催化剂对6-硝基吲哚啉、四氢喹啉等底物的选择脱氢行为,发现Pd/XC-72对其的催化活性较低。最后,从实际应用的角度,本论文还对催化剂的回收和再利用进行了初步研究与探讨,以期为上述工艺的应用及推广提供基础数据和理论指导。


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