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混合表面活性剂模板合成含和不含沸石结构单元的介孔材料及其性能

孔令东  
【摘要】:自1992年Mobil公司的研究人员利用表面活性剂的超分子自组装体为模板成功合成M41s系列介孔分子筛以来,介孔材料以其可调的规整孔道、高的比表面积、丰富而易于设计的表面基团、良好的热稳定性以及其在催化、吸附和分离、环保等众多领域的巨大的潜在应用价值,引起了人们的极大兴趣,成为近年来材料研究的热点之一。但其较弱的酸性和较差的水热稳定性,使其应用受到一定限制,也大大阻碍了该类材料的进一步发展。合成高热、高水热稳定的以及强酸性的介孔分子筛材料一直是人们不断努力追求的目标。本论文针对上述问题,从两方面开展研究:首先,以扩散性能好但难于合成的三维立方MCM-48为主要研究对象,结合表面活性剂化学、溶胶-凝胶化学、胶体化学等研究方法,开展MCM-48合成化学的研究,合成高质量的骨架高度有序的介孔分子筛,即从介孔分子筛本征结构如厚壁、有序性等的完善来提高热和水热稳定性。我们首次开拓出一条三元混合表面活性剂模板合成MCM-48的新路线(S~+s~-s~0I~-),并提出一种在缓冲体系中合成MCM-48的新方法,系统的研究了组装规律及其形成机理,合成出高质量的厚壁的具有空壳形貌和立方体单晶形貌的MCM-48以及高热和高水热稳定的MCM-48介孔材料。其次,开展了以多种二元混合表面活性剂超分子自组装的合成路线(S~+s~-I~-、S~+s~0I~-)将微孔Beta沸石次级结构单元引入MCM-41和MCM-48介孔分子筛的孔壁的研究,合成出骨架壁含Beta沸石次级结构单元的SBU_β-MCM-41和SBU_β-MCM-48以及含Beta沸石的微孔-介孔复合分子筛,显著的提高了所合成材料的酸性和水热稳定性,为酸催化和双功能催化提供了新型催化材料。上述工作具有重要的理论和实际意义。 本论文的研究工作主要分为以下三个部分: 第一部分 首次提出以阳离子-阴离子-非离子三元混合表面活性剂模板合成MCM-48的新路线(S~+_(S-S0)I~-)。通过表面张力的测定首次证实了三元表面活性剂体系存在着比二元混合表面活性剂体系更强的协同效应,具有更强的降低表面张力和临界胶束浓度cmc的能力和更有效的调节无机-有机界面电荷密度和曲率的能力,拓宽了合成MCM-48的相区范围。在以目前国际上报道的使用常见表面活性剂来合成时的最低的总Surf/SiO_2(0.05:1-0.07:1)和总表面活性剂浓度(1.76-2.4%)下,合成出高质量的厚壁硅基和含铝MCM-48介孔分子筛。其次,根据表面活性剂化学和~1H液体核磁共振结果,从分子水平上揭示了三元混合表面活性剂体系的协同效应机理,提出了三元混合表面活性剂超分子自组装的模型。值得注意的是,在三元混合表面活性剂模板体系创造的极稀环境中首次得到


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