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新型透明导电氧化物薄膜的研究

李喜峰  
【摘要】: 本文采用直流磁控反应溅射金属镶嵌靶In/Mo和In/W制备高价态差掺钼氧化铟(In_2O_3:Mo,IMO)和掺钨氧化铟(In_2O_3:W,IWO)透明导电薄膜,详细研究了氧分量、溅射电流、沉积温度等工艺参数对IMO和IWO薄膜电学和光学性能的影响;利用XRD,AFM,XPS等分析手段对薄膜进行表征;也采用渠道火化烧蚀技术沉积了IMO薄膜。本文还在未加热衬底上沉积IMO薄膜,探索室温沉积IMO薄膜的工艺条件。首次采用铂钨共掺调制透明导电IWO薄膜的表面功函数,采用UPS表征样品的表面功函数的变化,利用XRD、XPS、AFM等分析表征铂钨共掺后IWO薄膜的结构、化学价态以及表面粗糙度等的变化。为了理解高价态元素(Mo或W)掺杂与传统的Sn掺杂In_2O_3的差别,首次采用基于密度泛函理论的第一性原理计算方法,计算了Mo和W掺杂的In_2O_3体系的电子结构及其能带结构,分析掺杂原子对导带底部态密度的影响,揭示载流子的产生机理。同时也采用固态反应法制备p型SrCu_2O_2、CuAlO_2和CuFeO_2陶瓷,并用渠道火化烧蚀技术制备了p型SrCu_2O_2、CuAlO_2和CuFeO_2薄膜,采用XRD,AFM分析其结构和表面形貌。研究结果表明: 反应直流磁控溅射技术和渠道火花烧蚀技术制备的IMO透明导电薄膜均为多晶的方铁锰矿结构;他们的结晶性均比反应热蒸发的结晶性好。直流磁控溅射制备的IMO薄膜的最低电阻率为3.7×10~(-4)ohm·cm,载流子迁移率最高为50cm~2V~(-1)s~(-1);CSA制备的IMO最低电阻率达到4.8×10~(-4)ohm·cm,载流子迁移率最高为49.6cm~2V~(-1)s~(-1)。IMO薄膜在可见光区平均透射率大于80%。 首次开发了新型高迁移率IWO薄膜;IWO薄膜的最佳电阻率为2.7×10~(-4)ohm·cm,最高载流子迁移率为57cm~2V~(-1)s~(-1);其可见光透射率大于80%,有效直接光学带隙大于3.9 eV,电子载流子的约化有效质量m_(VC)~*为0.54m_e。掺入W后薄膜迁移率均大于未掺杂的In_2O_3薄膜的迁移率。 在IWO薄膜中,W原子替代了In_2O_3晶格中的In原子的位置,没有形成新的化合物,也没有改变In_2O_3的方铁锰矿晶格结构。在低的溅射电流沉积的IWO中W以W~(6+)形式存在;而在高的溅射电流沉积IWO中W以W~(6+)和W~(4+)共存。IWO薄膜中的结晶最佳取向为(222)或(400),两者的相对强弱与氧分压、掺杂含量、衬底温度、溅射电流以及工作压强等工艺参数密切相关。 直流反应磁控溅射室温制备的IMO薄膜是非晶态结构组织,薄膜的表面平整光滑。室温沉积的IMO薄膜的光电性能对沉积过程的氧分压非常敏感。最佳的电阻率低至5.9×10~(-4)ohm·cm,载流子迁移率为20.2 cm~2V~(-1)s~(-1);其可见光透射率大于80%。 首次通过共掺在IWO薄膜上生长一层10nm In_2O_3:Pt,W表面修饰层后,薄膜的表面功函数增加到5.5 eV,表面功函数增加了0.8 eV,能够与有机发光器件的空穴输运层的HOMO相匹配。调制前、后的IWO薄膜表面粗糙度基本没有变化。Pt在调制层中以Pt~(2+)和Pt~0存在。In_2O_3:Pt,W/IWO薄膜的可见光平均透射率大于80%,其有效光学禁带宽度为3.97 eV。 计算结果说明,未掺杂的In_2O_3的价带顶主要源于O的2p态的贡献,导带底主要源于In的5s态的贡献;掺杂对价带顶没有显著影响,而对导带底有着较大的影响,In_2O_3:Sn的导带底主要源于Sn和In的5s态的贡献,IWO和IMO的导带底分别主要源于掺杂原子W的5d态和Mo的4d态的贡献;要获得相同的载流子浓度,掺杂W和Mo的浓度可远小于Sn的浓度;能够有效的减少薄膜中电离杂质和电中性杂质散射中心,导致薄膜中高的载流子迁移率。W和Mo是获得高迁移率In_2O_3有利的掺杂元素。 固态反应法获得的p型SrCu_2O_2、CuAlO_2和CuFeO_2陶瓷的电阻率分别为200ohm·cm,56ohm·cm和21ohm·cm;渠道火花烧蚀技术成功的制备了p型透明导电SrCu_2O_2、CuAlO_2和CuFeO_2薄膜;CuAlO_2薄膜具有相对较好的光学性能。


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1 李喜峰;新型透明导电氧化物薄膜的研究[D];复旦大学;2006年
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