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氧化锌材料的非线性荧光和非线性激射研究

张春峰  
【摘要】: 本文采用527纳米的纳秒激光和800纳米的飞秒激光激发,研究了氧化锌单晶、微米管以及纳米线等多种材料的非线性光学过程,着重分析了氧化锌材料中的非线性多光子吸收过程,以及多光子吸收过程激发半导体载流子,并引起的荧光以及激光发射现象;并通过时间分辨光谱学的方法测试多光子激发下的荧光和激射的瞬态行为,分析非线性荧光以及激射的产生机理。 主要的研究内容和创新结论如下: 1.多光子荧光。 在527纳米的纳秒激光激发下,我们观测并报道了氧化锌微米管材料的紫外带边辐射以及缺陷态荧光,并通过实验确认为双光子吸收所产生的荧光辐射,这是国际第一次报道氧化锌材料的多光子荧光。进一步的工作发现并报道了在800纳米左右的飞秒激光激发下氧化锌单晶、微米管以及纳米线材料中的带边和缺陷态荧光发射,在~10mJ/cm~2量级的飞秒激光激发下,氧化锌紫外带边辐射强度的功率依赖关系的实验结果表现为近二次方关系,提示非共振双光子吸收在激发过程中的作用,我们提出了双光子Rabi振荡参与的双光子吸收过程的量子光学模型来解释这种现象,并将多光子带边辐射归结为Rabi振荡参与下的双光子吸收和三光子吸收共同作用的结果。 2.多光子激射。 在800纳米左右的飞秒激光激发下,我们观测到氧化锌单晶的光学增益谱,并在氧化锌纳米线和微米管中观测到非线性激射现象,激发阈值在50~120mJ/cm~2范围内,并观测到多光子受激辐射和二次谐波共振增强现象。讨论分析认为,这种非线性激发引起的受激辐射现象,在单晶中起主导作用的是电子空穴等离子体,而在纳米线中起主导作用的激子激子散射效应,微米管中两种效应都能明显看出;我们进一步讨论分析了纳米线和微米管中可能存在的Fabry-Perot谐振腔的构成。纳米线的多光子激射现象是国际上第一次报道的纳米材料的非线性激射现象,微米管中的非线性激光也应为第一次观测。 3.时间分辨研究。 采用超快光克尔门技术,我们研究并分析了氧化锌样品中发射光谱的瞬态行为。在氧化锌单晶中,我们观测到不同激发功率下瞬态行为的变化,指出出现增益放大时起主要作用的是电子空穴等离子体,并进一步发现在约20皮秒后的另一瞬态荧光峰,分析认为可能来自于双激子贡献。在氧化锌纳米材料中,瞬态行为提示产生阈值处受激辐射主要起源于激子激子碰撞;我们进一步研究了在共振和非共振时,氧化锌纳米材料中多光子荧光和二次谐波的随时间演变过程。 本文研究结果表明多光子吸收过程可以和单光子吸收一样有效的激发宽禁带半导体中的载流子,并引起荧光,在一定的激发强度和腔体增强条件下可以产生激光;本文的工作对于研究半导体材料中丰富的非线性光学现象有一定的意义,对于宽禁带半导体材料的多光子激发过程,多光子产生荧光和激光发射的研究工作有重要贡献。


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