收藏本站
收藏 | 手机打开
二维码
手机客户端打开本文

运用单颗粒气溶胶飞行时间质谱对城市大气气溶胶混合状态的研究

杨帆  
【摘要】: 作为构成地球大气的重要组成部分,大气中的悬浮颗粒物或气溶胶对空气质量、区域、全球气候变化,人类健康都有很深远的影响。在自然大气环境中,由于来源不同,演变进化和混合状态的复杂性,使得对大气颗粒物的理化性质、来源和形成机制的分析研究颇具难度。高浓度的排放量以及与多种污染的交叉相互作用,使得我国城市大气中二次气溶胶的形成转化机制更为复杂,颗粒物的混合状态更加多样化和不可预测。这些复杂混合态的形成很大程度上改变了气溶胶颗粒的粒径、化学成分、吸湿性,吸收和反射辐射的能力等物理化学性质,从而显著改变大气化学组成甚至导致气候变化。因此,单颗粒物混合态的研究是近年来大气气溶胶研究的重点领域和前沿课题。单颗粒气溶胶飞行时间质谱(aerosol time-of-flight mass spectrometer, ATOFMS)的诞生为颗粒物粒径和化学成份的实时在线测量分析提供了强大的手段。利用此技术,我们对过去几年内,上海城区单颗粒物种类、混合状态、老化过程、二次气溶胶形成机制,源解析等内容进行了广泛的分析研究。单颗粒气溶胶在线分析方法为以上研究的实现提供良好的技术支持和大量实验数据的积累。 本论文主要包括以下四部分工作: (1)颗粒物分类方法及数据分析探讨。由于ATOFMS数据采集量庞大,我们需要强大、有效的数据分析方法对其进行分析整理。通过对大量实际观测数据的分析整理表明:示踪离子(Marker)方法和自适应共振理论计算(Art-2a)方法均可以合理的运用于ATOFMS的数据处理中。目前运用Marker方法,借鉴前人的研究经验,我们将颗粒物分为一次气溶胶包括:矿尘颗粒气溶胶(Dust)、海盐气溶胶(Sodium)、含碳气溶胶(Carbon)和生物质燃烧气溶胶(Biomass burning)。除此之外,余下的以含硫酸盐、硝酸盐及有机化合物为主的气溶胶归为二次气溶胶(Secondary)。对比Marker分类方法,根据Art-2a分类方法得到的质谱特征,可清晰的分辨出以上几类主要一次气溶胶,二次气溶胶,并能得到一些特殊质谱特征的颗粒物分类,例如含重金属颗粒物。 (2)典型一次组分颗粒物的质谱特征分析。从以上对一次气溶胶的分类中可以看出,在中国,生物质燃烧颗粒物,尤其是农作物秸秆燃烧排放,在一次源颗粒物占有举足轻重的地位。通过对中国农作物秸秆燃烧实验室模拟实验,结果表明:利用钾[K]+及钾的化合物簇团[K2C1, K2Cl]+, [K2SO4]+,左旋葡聚糖的几类代表离子[CHO2]-、[C2H3O2]-、[C3H5O2]-和有机氮示踪峰[CN]-的优化排列组合,可以很准确的从自然大气颗粒物中区分出中国农作物秸秆燃烧排放的典型生物质气溶胶,结果表明,水稻秸秆燃烧与玉米秸秆燃烧颗粒物的质谱特征没有本质区别。在本实验中,示踪离子分类方法和Art-2a分类方法的结果一致,用此方法找到的典型生物质燃烧颗粒物占总模拟实验得到颗粒物总数的88%。 (3)重要二次组分颗粒物形成机制研究。在了解了一次源气溶胶分类和典型一次源质谱特征的基础上,本研究着重探讨典型二次组分有机颗粒物-含草酸颗粒的形成机制以及与一次源颗粒的混合状态。通过对2007年夏季上海地区含草酸颗粒物的单颗粒质谱分析表明:超过20%的含草酸颗粒物都来自生物质燃烧排放,说明上海地区夏季含草酸颗粒物的主要一次源为生物质燃烧排放。对于含草酸颗粒的二次源研究,我们通过对含草酸颗粒物与含硫酸颗粒物的相关性以及它们平均数浓度的日变化分析得出,云雾过程是二次含草酸颗粒物的重要形成机制。此外,根据含草酸颗粒物在矿尘气溶胶与海盐气溶胶中的富集,以及它们平均数浓度日变化图与夜间湿度峰值一致的情况,推断出气溶胶的表面非均相化学反应也是含草酸颗粒物的重要二次来源。 (4)颗粒物混合状态及其环境影响。基于前三部分的研究工作,本章将全面探讨气溶胶混合状态和演变过程对环境的影响,主要考察对能见度的影响。通过对2008年冬季典型灰霾天气条件下颗粒物混合状态的分析研究,结果表明,含碳颗粒物较之其他颗粒物在总颗粒物中所占比例最高。对于灰霾天气和非灰霾天气条件下,无论颗粒数浓度,还是每一类颗粒在总颗粒数中所占的比例都没有显著变化。然而对于含碳颗粒物,其粒径分布和颗粒物混合状态在两种不同的天气条件下却有很大的不同。在重度灰霾时段内,单颗粒质谱中碳峰与硝酸盐(主要是硝酸铵)峰相伴而生,这意味着在高相对湿度条件下,这些可溶性化合物很容易与疏水的碳混合。这些二次可溶性化合物与含碳颗粒物的混合结构不但提高了可溶性化合物的光散射特性,同时也提高了黑碳本身的光吸收效应,从而大幅度提高了整个气溶胶的消光特性。


知网文化
【相似文献】
中国期刊全文数据库 前9条
1 张远辉,黄自强,陈立奇;海洋大气气溶胶的离子色谱分析[J];台湾海峡;1994年02期
2 王吉明;曹艳华;叶小峰;骆世娟;阮启亮;刘立群;段艺萍;;东亚地区气溶胶化学成分特性分析及数值模拟研究[J];江西农业大学学报;2010年01期
3 本刊通迅员;;新书介绍[J];环境污染治理技术与设备;1980年01期
4 王明星,吕位秀,任丽新,J.W.Winchester;大气气溶胶采样和化学分析技术[J];环境污染治理技术与设备;1981年02期
5 David Fowler;Jennifer Muller;Rognvald I.Smith;John Neil Cape;Jan Willem Erisman;吕超群;;硫、氮化合物源-汇关系的非线性特征[J];AMBIO-人类环境杂志;2005年01期
6 ;新书介绍[J];环境化学;1982年03期
7 ;IGAC计划大气气溶胶研究进展[J];地球科学进展;1997年05期
8 ;大气气溶胶中二氧化硫氧化成为硫酸盐的研究[J];环境科学研究;1988年02期
9 颜鹏,李维亮,秦瑜;近年来大气气溶胶模式研究综述[J];应用气象学报;2004年05期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 李嘉伟;韩志伟;;东亚地区气溶胶空间分布和季节变化的模拟研究[A];第七届海峡两岸气胶技术研讨会暨第二届空气污染技术研讨会论文摘要集[C];2010年
2 卢广献;郭学良;;一次锋面过境前后气溶胶和云凝结核飞机观测分析[A];第27届中国气象学会年会人工影响天气与云雾物理新技术理论及进展分会场论文集[C];2010年
3 于兴娜;李新妹;;城市灰霾事件气溶胶化学特性研究[A];第28届中国气象学会年会——S8大气成分与天气气候变化的联系[C];2011年
4 赵树云;智协飞;张华;王志立;;不同气溶胶方案对BCC_AGCM2.0.1的影响[A];第28届中国气象学会年会——S8大气成分与天气气候变化的联系[C];2011年
5 张敏;林立;陈建民;;大西洋深海气溶胶船基监测[A];第五届全国环境化学大会摘要集[C];2009年
6 庄马展;;厦门市大气气溶胶化学特征研究[A];第九届全国气溶胶会议暨第三届海峡两岸气溶胶技术研讨会论文集[C];2007年
7 蒋大和;;关于灰霾的研究和控制[A];2010中国环境科学学会学术年会论文集(第三卷)[C];2010年
8 贾星灿;郭学良;;华北地区大气污染物对冬季雾数值模拟影响的初步研究[A];第27届中国气象学会年会人工影响天气与云雾物理新技术理论及进展分会场论文集[C];2010年
9 张颖仪;L.Mller;R.Winterhalter;G.K.Moortgat;T.Hoffmann;U.Pschl;;大气颗粒物中蒎烯氧化物、二元羧酸和硝基苯酚的季节变化和温度依赖性研究[A];第六届全国环境化学大会暨环境科学仪器与分析仪器展览会摘要集[C];2011年
10 张小培;银燕;;两种天气背景下黄山顶气溶胶粒子的来源分析[A];第八届长三角气象科技发展论坛论文集[C];2011年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 彭杰;云的垂直重叠和热带地区气溶胶间接效应[D];中国气象科学研究院;2013年
2 彭杰;云的垂直重叠和热带地区气溶胶间接效应[D];南京信息工程大学;2013年
3 周杨;华北地区气溶胶理化特性、来源解析及实验室模拟[D];山东大学;2012年
4 胡大伟;大气中亚微米颗粒物吸湿性及光学特性的实验室模拟研究[D];复旦大学;2012年
5 徐昶;中国特大城市气溶胶的理化特性、来源及其形成机制[D];复旦大学;2010年
6 伏晴艳;上海市空气污染排放清单及大气中高浓度细颗粒物的形成机制[D];复旦大学;2009年
7 李莉;典型城市群大气复合污染特征的数值模拟研究[D];上海大学;2013年
8 刘强;光声光谱技术测量大气气溶胶吸收特性研究[D];中国科学技术大学;2014年
9 王琼真;亚洲沙尘长途传输中与典型大气污染物的混合和相互作用及其对城市空气质量的影响[D];复旦大学;2012年
10 王玲;大气气溶胶化学成分地基遥感反演研究[D];南京大学;2013年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 何敏;珠江三角洲典型大气污染源对有机气溶胶形成贡献的研究[D];华南理工大学;2012年
2 姚女;典型沿海城市二次有机气溶胶的数值模拟研究[D];上海交通大学;2013年
3 车浩驰;临安大气气溶胶云凝结核活化特征及泰山PM_(10)化学成分的研究[D];中国气象科学研究院;2014年
4 王春凤;丽江—玉龙雪山地区大气降水和气溶胶化学特征研究[D];兰州大学;2012年
5 马钦;气溶胶自动灭火装置的结构优化设计[D];西安工业大学;2014年
6 张红亮;南京地区气溶胶中多环芳烃特征及气象要素的影响[D];南京信息工程大学;2012年
7 王倩;大气CO_2遥感探测仪器的关键指标和敏感性分析研究[D];中国气象科学研究院;2014年
8 石荣光;利用GRAPES中尺度模式研究气溶胶对云和降水过程的影响[D];中国气象科学研究院;2014年
9 王婷婷;华北地区云凝结核特性研究[D];中国气象科学研究院;2011年
10 严向宏;上海宝山区大气细颗粒气溶胶PM2.5特征研究与源解析[D];华东理工大学;2011年
中国重要报纸全文数据库 前2条
1 张军;二次碳气溶胶的形成影响因素及其环境意义 获2006年度国家自然科学基金研究计划—面上项目[N];科技日报;2007年
2 苏玉君郑菲 通讯员 王德英;中国大气气溶胶及其气候效应研究取得明显进展[N];中国气象报;2007年
 快捷付款方式  订购知网充值卡  订购热线  帮助中心
  • 400-819-9993
  • 010-62982499
  • 010-62783978