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二甲醚选择性催化还原NO_X的试验研究

刘佳  
【摘要】:二甲醚作为一种优良的车用替代能源,取得了高燃烧效率、低有害排放的显著效果,其排气中HC、CO含量处于很低水平,碳烟排放为零。但为了满足日益严格的排放标准,NO_X还需进一步降低。二甲醚在作为替代燃料的同时,也可以作为还原剂催化还原排气中的NO_X。在国家自然基金的支持下,本文开展了二甲醚选择性催化还原(DME-SCR)技术的研究,为实现DME发动机上DME-SCR降低NO_X提供了理论依据。主要研究内容包括: (1)搭建小样模拟试验台架,以MoO_3/γ-Al_2O_3作为催化剂,对二甲醚选择性催化还原NO_X进行了试验研究,分别考察了反应温度、MoO_3负载量、氧含量、DME/NO摩尔比对NO_X转化率的影响。MoO_3/γ-Al_2O_3催化剂在中高温段(300℃~550℃)具有较好的催化活性,NO_X转化率随温度的升高先增大再减小,活性峰值对应温度为300℃~350℃左右。随着MoO_3负载量的增加,最大NO_X转化率表现出减小的趋势,负载量为3%时能获得较好的催化效果。最大转化率随氧含量的增加先增大后减小,最佳氧含量为8%左右。最大NO_X转化率随着DME/NO摩尔比的增加而增大,DME/NO摩尔比为3时在350℃对NO_X转化率最高可达60.5%,并且在500℃之后仍能保持20%左右的转化率。DME-SCR反应的主要含碳产物为CO和CO_2,有少量甲醇、微量甲醛产生。 (2)为了拓展DME-SCR反应的低温窗口,采用浸渍法制备了Ag/γ-Al_2O_3催化剂,试验研究了Ag/γ-Al_2O_3催化作用下二甲醚选择性催化还原NO_X的特性。分别考察了反应温度、Ag负载量、氧含量、NO_X源、DME/NO摩尔比对NO_X转化率的影响。结果表明,Ag/γ-Al_2O_3催化剂在低温条件下具有良好的脱氮活性,有氧条件下,在200℃时就显示活性,随着温度的升高,NO_X转化率先增大后减小,250 ~300℃左右达到峰值;无氧条件下,在300℃后具有较高的NO_X转化率;催化活性随氧含量的增加先增大后减小,氧含量为8%时达到最佳催化效果;最佳Ag负载量为3%左右;DME/NO最佳摩尔比为2;催化活性较少受NO_X源的影响。 (3)为了满足二甲醚选择性催化还原NO_X在整个温度范围内(200℃~550℃)具有较好的效率,进一步制备了复合催化剂3wt.%Ag -3wt.%MoO_3/γ-Al_2O_3,对DME-SCR降低NO_X进行了试验研究。复合催化剂具有较好的综合性能,能满足在低温条件、中高温条件下都具备催化活性,尤其在200℃~400℃之间具有良好的脱氮活性,NO_X转化率随温度的升高先增大再减小,最大NO_X转化率出现在300℃左右可达44%,400℃之后仍然具有15%左右的转化率。在复合催化剂上,二甲醚催化还原NO_2比NO具有更高的效率。无氧条件下,复合催化剂在低温时活性较低,而在高温情况下能起到增大NO_X转化率的作用。通过重复性试验也验证了所制备的催化剂具有较好的耐久性。 本论文深入地研究了DME-SCR降低NO_X的反应机理及性能,为二甲醚发动机上二甲醚选择性催化还原NO_X奠定了良好的基础。


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