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CO甲烷化反应Ni_(1-x)Fe_x/Al_2O_3催化剂制备和性能

路霞  
【摘要】:CO甲烷化是清洁煤技术发展中的关键反应之一。本文对CO和氢气反应制备甲烷反应过程体系进行了初步研究。首先,对CO甲烷化反应过程进行了热力学分析,提出了催化剂的设计方案。第二,采用浸渍法制备了不同镍铁比例的负载型双金属催化剂,运用XRD、TEM、XPS、TPR等测试手段对催化剂反应前后的结构和表面物化性质进行了表征。最后,对催化剂的耐久性进行测试。得到如下结论: (1)利用微型固定床反应器对催化剂的CO甲烷化反应活性进行评价,反应时间8小时,测试结果表明,当催化剂组成为Ni(0.9)Fe(0.1)时(即x=0.1),催化剂活性最高,甲烷选择性达到83%,CO转化率接近100%,氢气转化率达到85%,铁的加入能够加强氧化镍在催化剂表面的分布。 (2)对组成为Ni(0.9)Fe(0.1)的催化剂进行活性耐久性测试,结果表明,在反应持续到11h时,CO转化率依旧能够保持在99%,基本稳定在61%。H2的转化率在5h时达到85%后下降至57%。CH4的选择性在反应10h时增长到88%,最后基本稳定在14%。CO2选择性在4%-6%的范围内处于动态的升降中。 (3)对催化剂Ni(0.9)Fe(0.1)、Ni(1.0)和Fe(1.0)反应后的XPS分析发现,催化剂中添加铁元素易导致酸和酯类产物的生成。


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