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石墨烯/钛酸纳米管复合光催化剂的制备和性能研究

翟茜茜  
【摘要】:随着环境污染的日益严重,半导体光催化剂的发展引起了人们的关注和兴趣。由于新兴材料石墨烯具有独特的电学和光学性质,石墨烯杂化二氧化钛复合光催化剂已经引起了科研人员极大的关注。目前,石墨烯杂化的P25和石墨烯杂化的锐钛矿型纳米二氧化钛颗粒复合光催化剂已经被成功制备,并且具有优异的光催化活性。但是由于P25和二氧化钛纳米颗粒形貌的限制,目前所制备的复合光催化剂的比表面积都比较小,这导致其吸附污染物的能力有限,限制了其光催化活性的进一步提高。本课题中制备并表征大比表面积的石墨烯杂化钛酸纳米管复合光催化剂,考察其催化性能和催化机理。主要内容如下: (1)本课题采用化学还原的石墨烯,P25和纳米级锐钛矿型二氧化钛颗粒为原料,运用水热法制备了一系列石墨烯杂化钛酸纳米管的复合光催化剂。首次实现了石墨烯和管状二氧化钛类物质的结合。本课题所制备的复合光催化剂的比表面积是原来文献中报道的石墨烯杂化二氧化钛纳米颗粒复合光催化剂的比表面积的10倍以上,实现了大比表面的石墨烯-钛酸纳米管复合光催化剂的制备。所有制备的复合光催化剂都具有良好的光催化性能和可见光活性,在可见光照射条件下其降解罗丹明-B的速率常数是原先文献中报道的二氧化钛类光催化剂的5倍之多。 (2)本课题研究了石墨烯含量和水热反应温度对产物光催化性能的影响,并优化了石墨烯含量和水热反应温度。发现石墨烯的含量过高或过低都不利于复合光催化剂的催化活性。石墨烯和钛酸纳米管之间存在着协同作用,只有当石墨烯的含量适中才能使得产物具有最高的光催化活性。另外水热反应温度对复合光催化剂的催化性能也有重要的影响,水热温度较低的产物具有相对较大的比表面积和较强的吸附能力。因此低温水热法制备的复合光催化剂具有更优异的催化性能。通过对复合光催化剂降解罗丹明-B的研究发现在可见光照射下石墨烯扮演光敏化剂的角色。而在紫外光照射下石墨烯的存在可以提高钛酸纳米管中光生电子-空穴对的分离,提高光生电子和空穴的利用率。 (3)通过TEM,XRD,UV-vis diffusion reflection spectroscopy,XPS等测试手段对所制备的复合光催化剂进行表征,并由产物形貌,光学性质以及元素化学态等结果对石墨烯含量影响复合光催化剂催化能力进行解释。提出石墨烯杂化复合光催化剂分别在紫外光和可见光照射下降解罗丹明-B的机制。并运用EPR和光电流等测试证明复合光催化剂可见光活性的来源是石墨烯的敏化作用。 (4)初步研究了石墨烯杂化钛酸纳米管复合光催化剂的分解水制备氢气能力。分析石墨烯含量和水热反应温度对其分解水制备氢气的活性的影响。


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