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铜铁矿型催化剂对柴油机尾气中颗粒物和氮氧化物同时去除的研究

俞华良  
【摘要】:柴油发动机因其燃油经济性好、可靠性高、动力大、寿命长等优点而得到广泛的应用,但是柴油机尾气中的颗粒物(PM)和氮氧化物(NO_x)却会对人类的健康和生存环境造成严重的危害。由于PM和NO_x在柴油机内生成的机理存在trade-off关系,很难通过传统技术手段将两者同时去除。因此,为了满足日益严格的排放要求,柴油机尾气后处理技术成为当前的研究热点。 本文对铜铁矿型催化剂同时催化去除柴油机排放的颗粒物(PM)和氮氧化物(NO_x)展开了实验研究。在模拟柴油机排气环境中,采用程序升温技术,以碳黑模拟柴油机尾气中的PM,以铜铁矿型复合金属氧化物作为催化剂,考察了催化剂对于PM和NO_x的同时催化去除效果。主要工作如下: 1.采用高温固相法进行了铜铁矿型金属氧化物KFeO_2、KAlO_2催化剂的制备,对其同时催化去除PM和NO_x的性能进行了实验研究。考察了制备温度对于催化剂晶型以及催化活性的影响。研究结果表明,KFeO_2、KAlO_2催化剂都具有同时去除PM和NO_x的效果。800℃下制备得到的KFeO_2、KAlO_2催化剂都具有最低的起燃温度,900℃下制备得到的KFeO_2催化剂和1000℃下制备得到的KAlO_2催化剂分别具有最高的最大NO_x向N_2转化效率。但是,催化剂的抗水性较弱,难以满足实际应用的要求。 2.采用高温固相法和溶液燃烧法制备了铜铁矿型金属氧化物LiCrO_2、LiCoO_2作为催化剂,进行了同时催化去除PM和NO_x的实验研究。考察了制备方法和制备温度对于催化剂晶型以及催化活性的影响。研究结果表明,LiCrO_2和LiCoO_2催化剂都具有同时催化去除PM和NO_x的效果。采用溶液燃烧法制备得到的催化剂样品与高温固相法制备所得相比,具有更好的催化性能。催化剂制备温度变化对催化性能的影响,呈现出与KFeO_2、KAlO_2催化剂相同的规律。较低的制备温度,有助于减小催化剂的比表面积,增大催化剂与碳黑的接触,降低碳黑的起燃温度;适当的制备温度,有助于增加催化剂的结晶度,提高催化剂使NO_x向N_2的转化效率。同时,LiCrO_2、LiCoO_2催化剂具有较强的抗水性,能够满足实际应用的要求。 3.对600℃下溶液燃烧法制备的LiCoO_2催化剂(起燃温度、最大燃烧温度、最大NO_x向N_2转化效率分别为290℃、356℃、30.8%),进行贵金属Ag和碱金属K的负载,进一步提高催化剂催化去除PM和NO_x的能力。催化剂负载Ag以后,起燃温度会有明显的降低,但是对于NO_x向N_2转化效率没有明显的改进效果。随着Ag负载量的增加,起燃温度逐渐上升,过量的Ag负载反而不利于催化剂催化性能的提升。其中,负载2.5%质量比Ag的LiCoO_2催化剂具有最低的起燃温度,为250℃。催化剂负载K以后,对于PM和NO_x的催化性能都有明显的提升,其中催化效果最佳的是,负载10%质量比K的LiCoO_2催化剂,起燃温度、最大燃烧温度、最大NO_x向N_2转化效率分别为246℃、308℃、35.9%。


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