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固定床反应器中甲醇制丙烯过程的实验和模拟研究

郭文瑶  
【摘要】:甲醇制丙烯(Methanol to Propylene,MTP)技术相当于煤或天然气制丙烯,是最有希望以煤(或天然气)替代石油的能源化工新工艺。本论文围绕基于ZSM-5催化剂的固定床MTP工艺的条件优选和过程强化展开了深入研究。鉴于目前MTP固定床工艺大多采用烯烃循环的方法增加丙烯收率,论文研究了甲醇与烯烃的耦合反应,并首次对带有烯烃循环和甲醇分段进料的多段MTP过程进行了实验研究,针对工业粒度催化剂中的内扩散影响,提出了适合于MTP过程的整体式催化剂和反应器。 论文主要研究内容如下: 首先进行了甲醇单独反应的实验研究。考察了反应温度、甲醇空时、甲醇分压、醇水比等反应条件对MTP反应的影响。结果表明,升高温度、增大空时或增大甲醇分压,甲醇转化率和丙烯选择性明显增加,但副产物烷烃和芳烃的选择性也随之增加;水含量增加有利于丙烯的生成,但降低甲醇的转化率。 其次,进行了甲醇与烯烃共反应的实验研究。甲醇和丁烯或戊烯的耦合反应规律相似,温度的升高有利于提高甲醇转化率和C2-C4烯烃选择性,并减少C5-C7烯烃和副产物烷烃和芳烃的生成。较低的甲醇空时可有效减少副产物烷烃和芳烃的生成并提高丙烯/乙烯比。与甲醇单独反应相比,丁烯或戊烯的加入可以明显减少副产物烷烃和芳烃的生成。 第三,进行了三段甲醇制丙烯过程的实验研究。甲醇制丙烯催化剂使用满650小时后,甲醇转化率仍然保持98%以上,催化剂再生周期达到600小时,三段模拟反应的丙烯选择性均超过75%,说明所设计的工艺条件和选配的催化剂满足工业MTP过程要求。 第四,建立了单颗粒催化剂上的MTP反应-扩散模型。采用工业粒度ZSM-5催化剂在内循环无梯度反应器中进行了宏观反应速率实验,内扩散效率因子的模型计算值与实验值吻合良好,所建立的反应-扩散模型适用于后续MTP反应器设计和工业计算。 第五,对多段绝热固定床反应器进行了模拟研究,采用一维非均相反应器模型计算了反应器进口温度、甲醇空速、进料组成等主要操作条件对反应器性能的影响,揭示了反应器内甲醇转化率、床层温度和烃类产物分布的规律,为MTP反应器的工业放大、操作调优和设计优化提供了理论依据。 第六、对蜂窝状规整结构催化剂及反应器进行了模拟研究,建立的二维反应器模型包括气相流体的质量传递和热量传递、催化剂内部的扩散和反应和气固两相界面的传递。计算了催化剂结构对甲醇转化率、丙烯选择性、热点温度和副产物生成的影响,提出规整结构反应器的设计方法,与催化剂散堆的传统固定床反应器相比,规整结构反应器在MTP过程中具有明显优越性。同样甲醇转化率下,催化剂可节省80%,丙烯选择性可提高7%。


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