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光致金属瞬态表面电场与超快晶格结构动力学的研究

李润泽  
【摘要】:上世纪以来,对超高时间分辨或超高空间分辨的追求,极大地推动了对物质世界最本质过程的理解。当前,将时间分辨和空间分辨相结合,同时在原子时空尺度对超快动力学过程进行直接探测,是国际研究热点之一。本论文基于国内首套可用于实际应用的光泵浦-电子探测装置,利用超快电子衍射、超快电子阴影成像、超快电子偏转等工作模式,研究了飞秒激光与金属相互作用中的瞬态表面电场和晶格结构动力学等超快过程。第一部分:瞬态表面电场的研究(第三、四章)。在高于损伤阈值的泵浦强度下(~1014 W/cm2),金属瞬态表面电场主要来源于激光等离子体的超快演化过程。利用散焦和聚焦的超短电子脉冲,我们研究了激光等离子体电场分布的全局和局部特性,发展了具有空间分辨的瞬态电场探测方法。在低于损伤阈值的泵浦强度下(~1010 W/cm2),金属瞬态表面电场主要来源于样品的电荷分离场。超快电子偏转实验表明,在这一泵浦强度下,金属铝表面120?m处的电场持续至少1 ns,场强最大值可达104 V/m,并可引起探测电子束质心、束斑宽度和峰值强度的变化。通过建立“三束团”模型,我们分析和解释了电荷分离场的起源和演化。第二部分:瞬态表面电场和超快晶格结构动力学的同时探测(第五章)。由第一部分的研究可知,瞬态电场可能影响超快电子衍射实验中结构动力学的探测。在透射式超快电子衍射实验中,我们通过同时分析衍射环半径和质心的时间演化,实现了表面瞬态电场和超快晶格结构动力学的同时探测和相互区分。在70 fs,800nm,2.1 mJ/cm2的激光泵浦条件下,尽管晶格结构动力学导致的透射电子衍射角变化量与瞬态电场导致的透射电子质心偏转角具有相同的数量级,但晶格结构动力学探测中的电子-声子耦合、相干声子产生等过程与瞬态电场的演化具有显著不同的时间常数和特征行为,二者可明确区分开来。因此,这一研究提供了一种原位地评估晶格结构动力学探测中瞬态电场效应的方法。这将有助于正确分析超快电子衍射数据以及提高探测的时空分辨率。第三部分:超快晶格结构动力学(第六、七章)。应用第二部分提出的方法,在排除结构动力学探测中瞬态电场效应的基础上,利用透射式超快电子衍射研究了多晶铝金属和金纳米颗粒的超快结构动力学过程。通过搭建光参量放大器改变泵浦波长,研究了铝金属平行能带跃迁与晶格热致和非热致加热的关系。通过对比结构动力学探测中的衬底效应,拓展了样品制备方式。通过制备有衬底的不同厚度的铝样品,验证了晶面振荡的一维驻波模型。在金纳米颗粒实验中,通过改变泵浦通量,发现金的晶面间距相对变化量、电子-声子耦合特征时间等均呈线性关系,表明了金纳米颗粒在飞秒激光作用下的热致加热机制。此外,由于激光激发下金纳米颗粒内应力-应变的时间演化,其晶格平衡位置的变化通常比晶格加热过程慢数皮秒。


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