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甲烷二氧化碳重整制合成气镍基催化剂的研究

李元  
【摘要】:随着现代工业和社会经济活动的快速发展,能源使用和供给的矛盾日益突出。人类在过去相当长时间里对煤和石油的极端使用使其存储容量迅速下降,同时,使用煤炭、石油和其他化石燃料也带来了日益严重的环境问题。我国石油的储量以及开采程度都不容乐观,而煤炭的使用又面临着巨大的环境压力。然而我国天然气以及页岩气预计储量巨大,或居世界第一位。所以随着石油资源的日益短缺,天然气以其价格优势和大储备量,可以部分取代石油作为本世纪的重要化工原料;同时天然气化工也为我国的能源环境的可持续发展提供了重要支持。以天然气为原料重整制备出的合成气可以直接合成甲醇、醋酸或者合成柴油等重要化工原料。天然气重整分为干法重整与湿法重整,目前工业上主要是湿法重整。而天然气与二氧化碳的重整(即干法重整)不仅是自然资源的合理利用,还能够缓解温室效应。而我国已探明具有天然气以及页岩气的地区也往往是缺乏淡水资源的地区,加上生物质能气化产物中含有大量的甲烷与二氧化碳,所以甲烷的干法重整对我国具有更加现实的意义。二氧化碳重整甲烷制合成气在最近几年成为越发具有吸引力的研究方向。以往的研究表明,镍基催化剂是甲烷二氧化碳重整反应中性价比较高的催化剂,具有广阔的应用前景。本文开始以介孔材料KIT-6作为载体,使用浸渍的方法制备了不同负载量的Ni/KIT-6催化剂。结果表明,镍负载量为8%时Ni/KIT-6催化剂具有较好的甲烷转化率和长时间反应稳定性,过高和过低的负载量都会影响催化剂的性能,这说明首先KIT-6载体具有较好的耐高温性能,同时说明甲烷转化率的高低和金属颗粒分散性的好坏有关;接着又以KIT-6作为模版制备了CeO_2载体,制备了Ni/CeO_2催化剂并表征了它的甲烷二氧化碳重整催化活性。结果表明在相同的镍负载量下,Ni/CeO_2催化剂在低温下具有比Ni/KIT-6高的甲烷转化率,但甲烷二氧化碳重整需要在高温下以获得高的转化率,CeO_2易于烧结,不利于反应在高温下进行,且CeO_2本身的储放氧能力会影响CO2的转化率。镍基催化剂公认的最大缺点就是易积碳失活。以传统浸渍法和普通的介孔材料制备的催化剂并不能使活性金属镍颗粒和载体产生强大的结合力,这会导致在长时间的催化反应中活性金属在载体的孔道内移动接触并发生烧结、产生积碳,从而使催化剂失活。所以为了使镍基催化剂具有更好的催化性能和长时间催化稳定性和抗积碳性,我们,采用水热法制备了具有片层结构的Ni/SiO_2纳米复合空心结构催化剂,研究了其对甲烷干法重整(DRM)反应的催化活性和稳定性,并以传统浸渍法制备的Ni/SiO_2催化剂作为参照样。结果表明,Ni/SiO_2纳米复合空心结构催化剂有很高的比表面积(405.6 m2/g)和显著提高的高温抗烧结与抗积碳能力。这归因于该复合空心结构以片层状镍硅酸盐为前驱体,金属镍纳米颗粒由前驱体在氢气氛中高温还原分解得到,使得该结构具有很强的金属纳米颗粒与载体之间的相互作用,因而具有优异的催化性能。


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