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氧化石墨烯-二氧化钛/聚偏氟乙烯改性膜制备及其在水处理中的应用

费宇环  
【摘要】:随着生活水平的逐渐提高,人们对饮用水水质的要求越来越高。超滤膜技术能有效去除水中的悬浮物、胶体、微生物和大分子有机物等污染物,又能保留水中的矿物质、微量元素等,是一种常用的水处理技术,然而,膜污染限制了其更广泛的应用。本研究通过浸渍提拉法在聚偏氟乙烯(PVDF)膜表面涂覆一层氧化石墨烯-二氧化钛(GOT)纳米颗粒对膜进行改性,分析了改性过程中的丙烯酸浓度、热处理温度和GOT浓度等因素对膜的接触角和纯水通量的影响,最终选取的丙烯酸浓度为20 wt.%、GOT浓度为0.10 wt.%、热处理温度为70℃。配制丙烯酸浓度为20 wt.%、GOT浓度为0.10 wt.%的GOT提拉液,将PVDF膜在该GOT提拉液中浸渍提拉后在70℃下热处理4 h,再以紫外光照射膜表面20 min,制得GOT/PVDF改性膜,通过扫描电子显微镜(SEM)、原子力显微镜(AFM)、液液法孔径分析仪(LLP)等技术手段表征改性膜的表面微观形貌、粗糙度和膜孔径等特性,并考察了改性膜对不同污染物的去除行为。结果显示,经过改性,膜表面粗糙度由58.0 nm增大至75.3 nm,膜孔径由115±5 nm缩小至50±2 nm,接触角由64.7±2.3°降低至35.5±1.7°,纯水通量则由688.8±13.4 L·(m~2·h)~(-1)降低至336.3±18.7 L·(m~2·h)~(-1)。改性膜对水中大肠杆菌的截留率接近100%,对腐殖酸的截留率达到为70%,当溶液中同时存在腐殖酸和大肠杆菌时,改性膜对腐殖酸的截留率提高至90%。以腐殖酸为目标污染物,考察经过“过滤-反冲洗-过滤-反冲洗-过滤”循环过程后,GOT/PVDF改性膜的膜通量和腐殖酸截留率的变化情况,分析三段90 min的过滤过程和两次反冲洗过程对膜性能的影响。先用腐殖酸污染改性膜,然后通过反冲洗的方法清洁膜表面,再以紫外光、自然光或可见光照射膜表面,考察改性膜的通量恢复情况,以评价膜的自清洁能力。考察改性膜分别置于强酸腐蚀、强碱腐蚀及强机械震荡的环境中处理一段时间后,膜表面接触角的变化情况,以评价其稳定性。结果表明,改性膜经过两次清洗和三段90 min的腐殖酸过滤过程后,依然具有良好的过滤性能和抗污染能力。被腐殖酸污染的改性膜,经纯水反冲洗后,有高达71.5%的通量恢复率,说明改性膜表面易于去除的膜污染比例较高;在纯水反冲洗后,分别以紫外光、自然光或可见光照射改性膜表面,改性膜的通量恢复率均达到80%以上,表明改性膜在紫外光、自然光或可见光照射条件下,均能表现出良好的自清洁能力。改性膜在机械震荡和强酸环境下具有良好的稳定性,但在强碱环境中稳定性会受到影响。本研究成功制备出抗污染且能对可见光响应的GOT/PVDF改性膜并应用于水中代表性污染物的去除,拓展了光催化超滤膜的应用范围。


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