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光催化污染物降解耦合光解水制氢

肖琳  
【摘要】: 利用太阳能光催化分解水制氢是21世纪人类从根本上解决能源问题的有效途径之一。大多数的光催化剂需要加入电子给体来抑制光生电子和空穴的复合以及氢和氧的逆反应,从而获得产氢。利用水中的污染物作为电子给体进行光催化分解水制氢,则有机废物被氧化为二氧化碳的同时水被还原产生氢,既节省制氢成本,又去除污染。 本文以TiO2 (P25)和Bi0.5Y0.5VO4为光催化剂,并用氯铂酸(H2PtCl6)溶液对催化剂P25和Bi0.5Y0.5VO4进行原位Pt负载。选用常见工业污染物三乙胺,乙醚和醇为目标污染物。以水中污染物作为制氢牺牲剂的光催化实验中,先用加入催化剂前后的溶液光照产氢率对比,和溶液与纯水光催化产氢率的对比实验,证明水中有机污染物起到的牺牲剂作用。并详细研究了污染物降解耦合光解水制氢过程。 研究结果表明:0.1mol/L的三乙胺和乙醚溶液中,TiO2的产氢效率大幅提高。随着反应时间推移,该反应过程的产氢率逐渐减小,但反应12个小时后的产氢量稳定在一定值,此时仍是纯水条件下的产氢量的2倍多。分别以0.1mol/L、0.06mol/L、0.02mol/L不同初始浓度的三乙胺和乙醚反应溶液进行实验,考察反应速率受溶液浓度的影响程度,光催化反应产氢量随着牺牲剂的浓度减小而减小。检测了光催化反应过程中pH的变化规律,用HCl溶液降低碱性的三乙胺溶液的pH值和用NaOH溶液升高酸性乙醚溶液的pH值,都一定程度的增加了光催化反应速率和氢气产生率。用拉曼光谱对三乙胺和乙醚溶液的最后降解产物进行了表征。并用分光光度计对反应过程中的乙醚剩余浓度变化进行表征,发现乙醚的降解过程表观上符合Langmuir-Hinshelwood关系式。并初步探讨了三乙胺溶液和乙醚溶液在光催化反应过程中的反应步骤和机理。 以水中污染物甲醇和乙醇作为牺牲剂的光催化实验中,用气相色谱检测产氢结果,甲醇和乙醇都明显起到了牺牲剂的作用,而且甲醇作为牺牲剂的产氢率高于乙醇作为牺牲剂的光催化反应产氢率。研究了溶液浓度对反应速率的影响。当采用可以响应可见光的催化剂Bi0.5Y0.5VO4进行光催化实验时,在可见光波长光源照射下,污染物甲醇加入仍可起到产氢牺牲剂的作用。给出了醇在光催化反应中被降解的过程和机理,并探讨了光催化反应中产生的氢气是来源于醇中的氢还是水中的氢原子。 以上分析表明在一定的实验条件下,三乙胺、乙醚和醇类都是光解水制氢反应良好的电子给体,它们的加入提高了光催化剂Pt/TiO2和Bi0.5Y0.5VO4电子—空穴对的分离效率,使光催化分解水的产氢效率大幅提高的同时,反应中光催化剂产生的空穴和羟基自由基也将水中的有机物有效降解。此过程可应用于同时光催化分解水制氢与降解水中污染物。


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