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用分子力学力场方法计算热力学性质以及预测极端状态下的状态函数

程涛  
【摘要】: 本论文涉及分子力学力场(以下简称力场)方法及其模拟方法在计算工业流体热力学性质中的应用。研究内容主要为力场开发和采用经典力场结合分子模拟方法解决实际问题:第一,采用TEAM力场方法推导、开发得到准确的分子力学力场;第二,多种模拟方法相结合,在统一的力场前提下同时预测体系的多种热力学动力学性质;第三,采用分子动力学方法预测极端条件下,即冲击波作用下含能材料体系的状态函数;第四,研究复杂混合流体计算中力场参数的影响。 本论文的研究思路为以力场开发为基础。准确的力场参数是进行模拟、对体系进行研究的基础。根据TEAM力场的思想开发得到研究体系的力场参数。拟合过程具有明确的物理意义,以保证得到力场参数的合理性和可靠性。关注于模拟方法的实际应用价值。工业流体性质的计算是分子模拟方法可以发挥其作用的潜在领域。在同一个力场的前提下,同时预测体系的多种物理化学性质具有重要的工业应用价值。同时,准确预测多种热力学性质也反映了TEAM力场参数的可靠性。含能材料TATB的研究展示了分子模拟的另外一方面优势,即在极端条件上,实验手段很难达到甚至无法实施时,分子模拟方法是合适的替代。最后,关于表面活性剂体系的研究,一方面拟采用分子模拟方法解决表面活性剂界面张力这一热门领域中关键问题,另一方面,对于这种复杂混合物体系的研究也对开发混合物力场具有指导意义。 论文研究工作得到了以下主要的结果与结论: 1.采用TEAM力场方法开发可靠的、能够准确反映研究体系物理化学状态的分子力场。TEAM力场的指导思想是开发具有可迁移性、可扩展性、准确性和模块化的力场。在TEAM力场方法中,采用基于结构的原子类型定义方法以确保分子模拟及力场扩展过程的准确性和完整性。力场的参数化方法可确保所得到的分子力场重现分子的结构、振动频率、二面角旋转位垒等气相性质,在拟合范德华参数中,我们采用了试探粒子方法推导得到了初始非键参数。这套力场拟合方法对于在力场缺失的情况下开发得到准确力场参数有重要意义。 2.采用一个分子力学力场同时预测多种热力学、动力学性质。分子力场精确度与计算方法置信度的耦合是人们在考察经典分子力学力场在计算热力学、动力学性质准确性的最大障碍。在本论文中,我们系统的研究了各种计算体系热力学、动力学性质方法的优势和局限性。在此基础上我们采用同一个分子力场同时准确的预测了体系的气液相平衡及临界性质,与涨落有关的性质如恒压热容、热涨系数、压缩系数,传递性质如剪切粘度、扩散系数、热传导系数等。这为采用经典分子力学力场模拟计算工业流体参数提供了一个很好的范例。 3.极端条件下的状态函数在实验上很难获得的数据。采用计算机分子模拟方法是解决这一问题的途径之一。在本文中,我们以三硝基三氨基苯(TATB)为例,研究了在冲击波作用下体系的状态函数。在这个工作中,我们采用TEAM力场方法拟合得到合理的TATB经典分子力学力场参数,解决了文献报道中TATB力场参数不准确的问题。以此为基础,采用文献报道中的AE-EOS (adaptative Erpenbeck Equation of State)模拟得到TATB爆炸前的Hugoniot曲线。经典分子动力学模拟预测得到的冲击波作用下体系的状态函数与已有的实验数据相比较具有相当的准确性。 4.空气/表面活性剂/水体系和油/表面活性剂/水体系的表面张力的计算。研究发现,对于纯态体系,只要拟合得到合适的纯态分子力场,通过经典分子动力学模拟可以准确的得到体系的热力学动力学参数。但是对于复杂混合流体、界面体系,在经典分子动力学领域还有许多未解决的问题,特别是混合物力场问题。在本文中,我们以空气/表面活性剂/水体系和油/表面活性剂/水体系的表面张力为例,主要考察力场参数对于混合物体系表面张力的计算。计算结果表面,混合物体系表面张力的计算对于力场参数具有非常高的敏感性。


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