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CO低温催化氧化Pd-Fe催化剂的研究

蔡丽莉  
【摘要】:本文以Pd-Fe催化剂为主要研究对象,1采用共沉淀法,优化制备条件后制得的Pd/Fe(OH)x催化剂;2采用共沉淀法,掺杂其他过渡金属,制得Pd-M/Fe(OH)x催化剂;3采用浸渍法和溶胶-凝胶法制备Pd-Fe-Ox/Al2O3催化剂。考察结果显示,载体Fe(OH)x的形成非常重要,它对Pd/Fe(OH)x-R催化剂活性的影响最大。利用共沉淀法掺杂Ce, La, Cu, Mn, Sn,形成Pd-M/Fe(OH)x-R催化剂(M=Ce, La, Cu, Mn, Sn),研究考察了稀土元素Ce,La和过渡元素Cu, Mn, Sn等掺杂之后对CO催化活性的影响。考察结果显示,Ce掺杂后性能最佳。 本文使用共浸渍法和柠檬酸溶胶-凝胶法制备的Pd-Fe-Ox/Al2O3催化剂活性差异最大。为此对这两种催化剂进行BET,XRD,H2-TPR, XPS表征,发现制备方法会影响PdO颗粒尺寸,以及Pd与Fe之间的相互作用力,和Pd2+/Pd0不同比值,从而导致了CO催化氧化的不同活性。 同时,我们还对sol-gel-Pd-Fe-Ox/Al2O3-R催化剂进行了不同Pd-Fe比的考察。从考察结果中发现,催化剂活性随着Fe含量的增加而增加,但是当Fe含量达到15%时,活性开始下降。通过对这一系列不同Pd-Fe比的sol-gel-Pd-Fe-Ox/Al2O3-R催化剂进行BET,XRD, H2-TPR表征后发现,Fe含量的增加,加强了Pd-Fe之间的相互作用力,增加了PdO的氧化性。


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