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活性炭催化还原Fe(Ⅲ)EDTA络合物的研究

杨小娟  
【摘要】:烟气中的NO_x95%左右是NO, NO在纯水和碱性溶液中的溶解度都很低,而Fe(Ⅱ)EDTA在水溶液中可与NO发生络合反应,生成亚硝酰络合物,使NO在溶液中的溶解度大大增加,但是由于在吸收过程中Fe2+EDTA很容易被烟气中的O_2氧化为Fe3+EDTA,而Fe3+EDTA与NO无亲和力,本文中以活性炭为催化剂,SO_3~(2-)还原的方法对吸收液进行再生。 为了研究活性炭对Fe(Ⅲ)EDTA的催化还原机理,首先考察了活性炭对Fe(Ⅲ)EDTA的吸附行为,结果表明:Fe(Ⅲ)EDTA的吸附量随着溶液初始浓度、温度、活性炭量的增加而增加;分别采用拟一级、拟二级动力学方程拟合吸附实验数据,椰壳炭吸附Fe(Ⅲ)EDTA可以用二级动力学模型来描述;计算得出吸附活化能E为14.21kJ/mol。分别采用Langmuir和Freundlich吸附等温线方程来拟合Fe(Ⅲ)EDTA在活性炭上的吸附等温线,结果表明实验范围内活性炭对Fe(Ⅲ)EDTA的吸附可近似用Langmuir和Freundlich吸附等温方程式来描述,但吸附过程由Freundlich吸附等温方程式拟合的相关性更好。活性炭吸附Fe(Ⅲ)EDTA的热力学研究表明:反应的△G为负值,说明该吸附过程是自发进行的;吸附焓变AH为正值,表明该吸附过程是吸热的,升高温度有利于吸附。 然后在搅拌床反应器中研究了以SO_3~(2-)为还原剂,活性炭为催化剂催化还原Fe(Ⅲ)EDTA实验。结果表明:在活性炭催化剂存在下,大大加速了Fe(Ⅲ)EDTA的还原速率;加入活性炭量的多少对催化还原反应有着明显的影响,当活性炭的加入量在16g/L附近时,转化率达到最大值;该催化还原反应受PH值影响明显,最佳PH范围为5.6-7.0,通过对不同初始浓度的Fe(Ⅲ)EDTA和SO-3~(2-)的试验结果中分析得到,对Fe(Ⅲ)EDTA反应级数为0.6级,催化还原反应的本征活化能为55.63±1.12kJ mol-1。从催化还原反应机理出发,推导出反应的本征动力学方程。 在固定床中活性炭催化再生Fe(Ⅲ)EDTA的研究结果表明:Fe(Ⅲ)EDTA的还原速率随Fe(Ⅲ)EDTA浓度和SO_3~(2-)浓度的增加而增加。Fe(Ⅲ)EDTA的转化率随温度的升高而升高。PH值是影响该催化还原过程的一个重要的因素,在试验研究的范围内,最佳的PH值范围为5.7-7.5。Fe(Ⅲ)EDTA的转化率随液体流速的增加而下降。计算得到的表观活化能为35.23±0.52kJ mol-1。推导出该反应的表观动力学方程。 最后在搅拌床反应器中进行吸收-再生耦合联动实验,实验结果表明Fe(Ⅲ)EDTA和SO_3~(2-)吸收液在活性炭的催化还原作用下,可以长时间维持高的NO脱除效率,为该工艺的工业化发展提供了理论基础。


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