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锆酸锂材料的设计、合成及高温CO_2吸附性能

尹先升  
【摘要】:捕集回收燃煤电厂和甲烷水蒸气重整制氢等固定源排放的高温C02,不仅是C02减排的有效方法,同时具有可观的经济效益。针对高温CO2吸附材料,以锆酸锂为代表的锂基陶瓷材料具有相对较高的CO2吸附容量、匹配的工作温度区间和稳定的循环吸附-脱附性能,但目前合成的材料在低CO2分压气氛下(PCC2≤0.1 bar)对应吸附性能普遍较低。因此,论文研究重点在于设计、合成具有高CO2吸附性能的新型LixZryOz材料,以满足实际条件下的应用需求。 首先,采用固相反应法在常规实验条件下控制合成了四方/单斜相Li2ZrO3、三斜/单斜相Li6Zr207以及斜六方相Li8Zr06五种高纯度LixZryOz化合物,大大简化了锆酸锂材料的合成路线,并揭示了合成反应机理。系统研究了不同晶相结构和化学组成LixZryOz材料的高温CO2吸附性能和吸附反应途径,其中单斜相Li6Zr207和斜六方相Li8Zr06的高温C02吸附特性均属首次报道;在纯C02气氛下,四方相Li2Zr03对应最高CO2吸附量为20 wt%(848 K),而相同条件下单斜相Li2Zr03对应CO2吸附量不足7 wt%,单斜相Li6Zr207和斜六方相Li8Zr06在纯C02气氛下对应饱和C02吸附量分别为11.2 wt%(1023 K)和53.98 wt%(998 K);当气氛中CO2分压降低到0.1 bar时,四方相Li2ZrO3、单斜相Li6Zr207和Li8Zr06对应CO2吸附量分别为纯CO2气氛下吸附量的3.5%、86.7%和100%,表明材料中锂含量越高对应低CO2分压气氛下的CO2吸附性能越强。模拟烟道气环境下的CO2循环吸附实验表明,单斜相Li6Zr207经初次吸附-脱附后转化为三斜相结构,经7次循环吸附-脱附后,吸附量下降了17.6%; Li8Zr06经11次循环吸附-脱附后,吸附量下降了约55%,对吸附后样品分析表明,高温烧结是导致吸附量逐渐下降的主要原因。进一步采用“双指数模型”模拟了单斜相Li6Zr207和斜六方相Li8Zr06的高温CO2吸附过程,通过对模拟结果的分析指出了该模型存在的局限性,即忽略了O2-在吸附反应过程中对吸附速率的影响。 进一步,合成了一系列高热稳定性的介孔Zr02,首次探索了合成介孔Li2Zr03的可行性,发现合成过程中前驱体Zr02的介孔结构发生塌陷,高的反应温度和Li+嵌入量是导致Zr02介孔结构塌陷的主要原因。以LiOH和介孔Zr02为反应前驱物,控制合成了不同颗粒尺寸的Li2Zr03材料(20-250 nm),并系统研究了材料的颗粒尺寸与CO2吸附性能间的构-性关系。结果表明,纳米尺度Li2Zr03 (20-30nm)表现出优异的C02吸附特性,在773 K、PC02为0.1 bar气氛中吸附30分钟即达到19 wt%的平衡吸附量,823 K下氮气吹扫25分钟即可完全解吸,并且经多次循环吸附-脱附后吸附性能保持不变,显示了良好的工业应用前景。 最后,分析指出了02-离子扩散是Li2Zr03高温CO2吸附反应过程的限制步,通过掺杂Yz03(摩尔掺杂分数为0.625%-2.5%)或CaO(摩尔掺杂分数约为2%),促使Li2ZrO3在CO2吸附过程中生成的Zr02稳定为具有丰富氧空位的立方相结构,极大促进了吸附反应过程中O2-离子的扩散速率,进而显著提高了材料的CO2吸附速率,在773 K、PCO2为0.1bar气氛中吸附10分钟即可获得约20 wt%的平衡吸附量,CO2吸附性能远优于目前文献报道的同类材料。研究结果丰富了Li2ZrO3的有效掺杂元素种类,并为Li2ZrO3的元素掺杂改性研究提供了可循的理论指导。


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