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用于光催化制氢的卟啉分子的合成及光催化装置研制

夏怡  
【摘要】:随着科学技术的高速发展,人们对能源的需求与日俱增。而在获取能源的过程中,煤炭、石油的燃烧给生态环境造成了极大的破坏。因此,研制开发一种可再生的清洁能源成为科学工作者的首要任务。其中,利用太阳能光解水制氢是解决上述问题的最佳途径之一。实现光解水制氢的研究内容主要分为光催化剂的制备和光催化装置的研制两个方面。本文将合成具有良好的光捕获能力的卟啉化合物,并对现有的光催化制氢装置进行改进,主要研究内容如下: (1)通过查阅文献发现,应用于光催化制氢、染料敏化太阳能电池的卟啉主要为苯卟啉及其衍生物。本章我们以此为切入点,成功合成了四苯基卟啉、5-对硝基苯基-10,15,20-三苯基卟啉、5-对氨基苯基-10,15,20-三苯基卟啉及5-对羟基苯基-10,15,20-三苯基卟啉,并对其光谱进行了分析。发现当卟啉环上的苯基引入拉电子基时,因其与卟啉分子大π共轭体系相互作用,导致卟啉环平面扭曲,使其吸收光谱红移;当卟啉环上的苯基引入推电子基时,卟啉环上的电子云密度增大,电子跃迁所需能量减小,其吸收光谱也发生红移,扩大了其吸收光谱范围。因此,苯卟啉衍生物是较好的光敏剂,能有效提高光催化剂的活性。 (2)萘是刚性平面的稠环芳烃,相比于苯具有更大的共轭程度。在卟啉分子中引入萘基能减小HOMO-LUMO间带隙,降低卟啉分子的对称性,有效延伸卟啉环的共轭程度,从而提高卟啉分子的光捕获能力。鉴于此,我们合成了系列萘基卟啉及金属萘基卟啉配合物。并以5-对羟基苯基-10,15,20-三萘基卟啉作为光敏剂,用固相研磨法制备了卟啉-碳纳米管-氧化物助催化剂的集成体系,在北京畅拓科技有限公司生产的LabSolarH2光解水制氢装置中测试证明其具有光解水制氢活性。 (3)现有的可见光催化装置受限于光源发热量大、难于散热等问题,主要采用侧照式和顶照式。针对上述问题,我们成功研制了既易于散热又能有效提高光源利用率的LED灯阵列内照式光催化反应器。用该反应器对曙红-碳纳米管-氧化铜集成体系进行光催化性能测试,发现其制氢速度可达185μmol/h,单位能耗的产氢量为1.14μmol/h·kJ,其能量利用率是同等条件下,卤钨灯侧照式反应器的137倍。


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