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质子交换膜燃料电池用Pt基催化剂的制备与性能研究

张海艳  
【摘要】:近年来,为了应对日益严峻的能源危机和环境污染,世界各国高度重视新能源的开发,以氢为燃料的燃料电池汽车得到迅速发展。然而燃料电池汽车的商业化发展目前还受到成本高、耐久性有待提高和基础设施不足等条件的制约。对于质子交换摸燃料电池(PEMFC)来说,其中主要的研究课题均是围绕着被誉为万能催化剂Pt的成本和耐久性而开展的,因而开发出高性能、低载量、高稳定性的电催化剂,以减少对Pt的依赖,降低燃料电池的成本,已成为燃料电池研究领域内亟需解决的难题。 本论文工作集中在Pt-CeO2/C、Pt-Ce0.8Zr0.2O2/C和Au@Pt/C催化剂的制备与表征,并取得如下进展: (1)采用TEM、XRD、CV、LSV、CO-Stripping等方法详细考察了不同CeO2含量的Pt-CeO2/C催化剂的形貌特征、分散性、HOR活性、CO氧化活性,并进行了单电池测试。结果表明,Pt-20%CeO2/C性能最优。CO在Pt-20%CeO2/C上的氧化起始于约653 mV,在772 mV达到峰值。加入CeO2后CO氧化峰值与商业Pt/C催化剂相比负移60 mV,说明自制的Pt-20%CeO2/C催化剂抗CO性能明显优于商业Pt/C催化剂,且Pt-CeO2/C催化剂对CO的氧化遵循双功能机理。 (2)采用TEM、XRD、CV、LSV、CO-Stripping等方法详细考察了不同Ce0.8Zr0.2O2含量的Pt-Ce0.8Zr0.2O2/C催化剂的形貌特征、分散性、HOR活性、CO氧化活性,并进行了单电池测试。结果表明,Pt-20%Ce0.8Zr0.2O2/C性能最优。CO在Pt-20%Ce0.8Zr0.2O2/C上的氧化起始于约686 mV,在801 mV达到峰值。加入Ce0.8Zr0.2O2后CO氧化峰值与商业Pt/C催化剂相比负移30 mV,说明自制的Pt-20%Ce0.8Zr0.2O2/C催化剂抗CO性能优于商业Pt/C催化剂但差于Pt-20%CeO2/C催化剂。 (3)采用胶体法制备核壳结构Au@Pt/C催化剂。当用抗坏血酸作为还原剂,PVA作为保护剂时,Au@Pt/C催化剂的ORR活性是最好的。经过元素比例优化可得,当Au与Pt原子比为2:4时,通过UV-Vis, XPS和TEM表征后发现Pt完全包覆Au即形成了完整的核壳结构Au@Pt/C催化剂。ORR测试结果表明对于Au@Pt(2:4)/C催化剂,起始还原电位为0.925 V,半峰电位为0.643 V,极限电流密度为4.1 mA/cm2,与商业Pt/C催化剂相当。经过RDE测试发现Au@Pt(2:4)/C催化剂对氧还原催化是通过4e-机理直接生成水。经过单电池测试结果表明,当Au@Pt(2:4)/C催化剂作为燃料电池阴极催化剂时,开路电压为1.0 V,最高功率密度为479 mW/cm2。


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