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氧化铈基催化剂的制备及催化氧化性能的研究

李俊峰  
【摘要】:随着经济社会的发展,能源短缺和环境恶化等越来越严重,并日益受到人们的重视。甲烷是储量丰富、价格低廉的清洁能源,甲烷催化燃烧具有能量利用率高、排污少的能源高效利用的特点,关键是高活性和高稳定性的催化剂的制备。 本文以我国资源储量丰富且价格低廉的Ce02作为主要研究对象,详细研究了影响Ce02催化剂对甲烷燃烧活性和热稳定性的主要因素。并通过负载过渡金属氧化物,对Ce02催化剂的进行改性,通过添加碱土金属提高催化剂的热稳定性。本文还发展了一种新颖的水热合成法,可以制备对CO氧化具有较高活性的Ce02和其他的稀土氧化物纳米材料,论文取得了如下的主要研究结果。 1.研究了制备方法和焙烧温度对Ce02催化活性的影响。结果表明,在450℃用直接热分解法制备的CeO2(D)晶粒较小,具有较高的还原性能和对甲烷燃烧的催化活性。以CeO2(D)为载体,负载过渡金属氧化物MOx(M=Cu、Zn、Fe、Co和Ni)后活性得到了明显的提高,它们的活性次序为:10wt.%NiO/CeO210wt.%Co3O4/CeO2=7wt.%CuO/CeO2=5wt.%Fe2O3/CeO210wt.%ZnO/CeO2。对于甲烷催化燃烧反应,10wt.%NiO/CeO2催化剂的T10、T50和T90分别仅为333℃、415℃和467℃。研究表明,NiO/CeO2催化剂的表面氧和体相氧活性明显高于其它MOx/CeO2催化剂。 2.研究了NiO/CeO2催化剂中NiO和Ce02的相互作用。结果表明,在NiO/CeO2催化剂中,Ni2+可以掺杂进入Ce02晶格,提高Ce02中氧空穴浓度、表面氧的活性和数量,促进Ce02中氧的流动性,降低Ce02在甲烷燃烧中的表观活化能。载体Ce02的作用是促进NiO的均匀分散和阻止NiO颗粒长大,通过NiO与Ce02相互作用促进NiO的还原,Ce02载体可以为NiO催化剂在甲烷燃烧中提高供氧能力。10wt.%NiO/CeO2催化剂在600℃连续操作150h后,甲烷的转化率仍保持为100%,该催化剂在含3.1%的水汽中使用后,催化剂活性下降很小,表现出良好的抗水汽能力。 3.研究发现,NiO/CeO2催化剂的热稳定性较差,在高温下容易烧结。本文通过引入Ba对NiO/CeO2催化剂进行改性(即NiO-Ba/CeO2),以提高热稳定性和活性。结果表明,在催化剂中引入1wt.%Ba时,对延缓催化剂的烧结具有明显的效果,经650℃焙烧制备的NiO-Ba/CeO2的催化剂T10、T50和T90分别为346℃、431℃和505℃,要比NiO/CeO2-650催化剂分别降低了25℃、21℃和26℃。研究表明,Ba的存在一定程度上能提高催化剂中表面氧的活性和可以移动的量,从而促进了催化剂的还原性能。 4.利用两种表面活性剂为复合模板剂,在温和条件下合成了具有微米纳米复合结构的CeO2微米球,并提出了CeO2微米球的形成机理。合成的Ce02具有复合孔道结构和较窄的能带宽度,在光催化降解甲基橙和催化CO氧化反应中均表现出良好的活性。用该方法还成功合成了具有复合结构的其它稀土氧化物(Tb4O7、Nd2O3和La2O3)和ZnO纳米材料。结果表明,合成的Tb4O7、Nd2O3和La2O3都具有一维纳米结构,且La2O3和Tb4O7都具有良好的发光性能。合成的ZnO具有良好的光催化性能,光照70min就能将Rh B溶液降解90%以上


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