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纳米碳纤维基团及其负载铂催化剂的阴极氧还原性能

钟仁升  
【摘要】:纳米碳纤维(CNFs)作为一种新型的碳材料,具有良好的电子特性、可调控的微结构及较大的比表面积等优点,因此被广泛的用作燃料电池催化剂及催化剂载体。根据微结构的不同一般将CNFs分为管式纳米碳纤维(T-CNF)、鱼骨式纳米碳纤维(F-CNF)和板式纳米碳纤维(P-CNF)。 本文主要研究了CNFs微结构和表面官能团对氧还原反应(ORR)活性的影响,以及纳米碳纤维微结构和表面官能团对负载Pt催化剂ORR活性的影响。目前得到了以下研究成果: (1)端面碳原子具有比基面原子更高的ORR活性,CNFs表面端面原子更有利于Pt纳米粒子在载体表面的分散,Pt/F-CNF催化剂的ORR活性高于Pt/T-CNF催化剂。 (2)采用不同的处理方法在F-CNF表面分别引入羧基、羰基、羟基以及氮元素为主官能团。电化学测试表明,无论是含氧官能团还是含氮官能团均能有效提高CNFs的催化活性,当CNFs表面有含氮官能团时,其ORR活性最高,其次为羧基、羰基,羟基。CNFs表面官能团能改变氧分子在其表面的吸附模型,从而改变氧分子的还原反应历程,含氮官能团使ORR朝“直接四电子”进行,含氧官能团能促进H202的进一步还原,使ORR朝“间接四电子”进行,而表面没有官能团的CNFs不能催化H202进一步还原,整个ORR过程,电子转移数均接近于2。无论是含氮官能团还是含氧官能团均具有良好的电化学稳定性。 (3)分别以CNF-OX和CNF-OH为载体,采用乙二醇还原法负载了20wt.%的Pt催化剂,电化学测试表明Pt/CNF-OH催化剂的ORR活性高于Pt/CNF-OX催化剂,这主要是CNFs表面羟基官能团更有利于吸附并结合Pt纳米粒子,从而使得Pt催化剂在CNF-OH表面具有更小的粒径及更均匀的粒径分布。


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