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聚对苯二甲酰对苯二胺缩聚反应挤出过程的三维数值模拟

唐豪  
【摘要】:聚对苯二甲酰对苯二胺(PPTA)纤维是一种具有高模高强、耐高温、耐酸碱、密度低等优异性能的芳香族纤维。PPTA树脂主要采用低温溶液缩聚法制备,其连续化生产则采用反应挤出技术。过程中涉及复杂通道中复杂体系的反应与传递,而且螺杆结构需随着缩聚反应进程的需求相应变化才能高效稳定地生产高分子量PPTA产品。本文以计算流体力学(CFD)为主要研究手段,对啮合同向旋转双螺杆挤出机中的PPTA反应过程开展了研究,建立了描述PPTA缩聚反应挤出过程的三维数值模型,较系统地模拟分析了挤出设备中流场与反应之间的相互关系,在此基础上提出了构建整体PPTA缩聚反应挤出螺杆结构的优化方案,最后开发了虚拟仿真平台,实现了PPTA反应挤出过程参数化和模块化设计。研究结果可以为实现PPTA反应挤出设备的流场结构优化、PPTA缩聚反应过程调控提供理论方法和依据。具体如下:采用有限元数值方法,构建了PPTA在同向旋转双螺杆挤出机中反应挤出的三维数值模型。利用控制反应物配料比的手段,实验制备了一系列不同分子量的PPTA缩聚反应液,通过流变测试发现不同分子量的缩聚体系均表现出幂律流体特性,建立了PPTA缩聚体系的化学流变学模型。将化学流变学模型、PPTA缩聚动力学模型与连续性方程、动量方程、能量方程和组分层流输送方程等流体力学控制方程耦合,建立了PPTA反应挤出过程的数值模型,利用网格重叠技术解决螺杆旋转引起的运动边界问题,并采用渐变算法处理多物理场耦合引起的非线性问题。为保证数值模拟及方法的可靠性,对所建的数值模型进行了检查与验证,结果证明其可以合理地描述反应挤出过程。预缩聚段内的微观混合对反应有至关重要的影响。为此,借助模型反应,考察物料预混合情况、分隔程度及停留时间分布对微观混合和反应过程的影响。对多组分反应而言,反应物预混进料比非预混进料更有利于获得高反应程度。对于反应物非预混进料,增大螺杆转速有利于组分均化,反应程度得以提高,由此表明组分浓度分布的优化足以补偿高转速导致的停留时间缩短。而转速提高引起的停留时间缩短会降低预混条件下微观流体反应程度。因此转速对反应的影响取决于进料的预混情况。正交试验计算结果表明,操作参数中进料条件和流率对反应收率的影响更大。此外,结合流率与转速的比值考察了关键参数——单位产量的影响。当单位产量恒定时,挤出机中的微观混合情况保持不变。相关结果对改善PPTA预缩聚段的混合具有重要指导意义。主缩聚段是提高PPTA聚合物分子量的关键阶段。模拟计算结果表明,此阶段,PPTA缩聚反应放热为主要温升来源。将挤出机壁面温度控制在优选的反应温度下(80℃),过程中物料的温升在1.2℃以内,可以保证生产稳定,说明壁面移热方式能满足PPTA反应挤出中对温控的需求。较系统地考察了螺杆元件结构对PPTA缩聚反应的影响:全螺纹元件泵送性能较好,且增大导程能进一步提高输送能力,可用作输送元件;而捏合块和螺纹混合元件则可用作混合元件,增大捏合块的错列角可提高其混合能力,延长反应停留时间,获得较高分子量产品:非常规元件以大导程对称元件和六棱柱元件为代表,两者虽提供了较长的停留时间,但由于螺杆元件自身的非啮合设计,不利于径向混合,导致传热受限,难以满足温控要求。因此,PPTA缩聚反应挤出的主缩聚段螺杆元件设计应以全螺纹元件、捏合块和螺纹混合元件为主。PPTA反应挤出过程具有多尺度特性,发生在组分界面的缩聚反应受到宏观流场的影响,而其又会由于分子量、粘度的变化而发生改变。对反应过程的调控在设备尺度实施,通过流场结构将调控作用传递到微尺度水平上,方可对反应过程施加影响。预缩聚过程以提高微观混合为主,使用小导程的全螺纹元件或螺纹混合元件可对物料进行多次分流,改善径向混合,实现反应液快速均化;主缩聚过程以提高聚合反应程度为主要目的,增大反向螺纹元件和捏合块所占的比例可延长反应停留时间,能显著提高产品分子量;后缩聚过程中PPTA极易析出,聚集成团,高混炼强度可破坏其聚集体结构,因此以高应力和强应变为这一阶段主要流场特点。模拟结果显示捏合块的应力应变水平高于全螺纹元件,且错列角越大,分散效果越好,表明后缩聚挤出机设计中应在保证输送性能前提下多采用捏合块以增强分散作用。开发了PPTA反应挤出的虚拟仿真平台,可实现反应挤出过程模拟的参数化和模块化设计。在用户界面中输入几何条件后可自动生成双螺杆挤出机几何模型,完成空间离散,并自动调用Polyflow软件协助用户完成物性参数和工艺参数的输入;计算完成后,可高效执行后处理过程。利用该虚拟仿真平台,可以模拟双螺杆挤出设备内较为详细的流场及反应情况,进行PPTA缩聚反应挤出过程操作和设计优化方案的分析。


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