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Pickering界面催化体系的耗散粒子动力学模拟研究

赵国林  
【摘要】:绿色催化是绿色化工的重要内涵,大力发展高效、经济、环保的新型催化过程是现代化工产业的需求也是实现可持续发展的重要途径。Pickering界面催化体系作为一种新型的无溶剂化反应,大幅增加不互溶两相的反应接触面积和界面扩散速度,展现出了良好的经济性和广阔的应用前景,有望发展为环境友好的新型绿色催化过程。目前对Pickering乳化催化研究主要集中于过程实现、反应效率测定和宏观调控,对乳化—催化双功能固体颗粒在反应界面的稳定性,及颗粒表面油水微观结构及其对反应的调控作用了解得还不够深入。针对这一挑战,本文采用耗散粒子动力学(DPD)模拟等方法,系统研究了 Pickering界面催化体系中双功能固体颗粒表面的油水组元微混合情况,并分析了颗粒多孔结构特征、催化活性位点在颗粒表面分布等对油水组元分布的影响;同时分析了液液界面性质、颗粒表面性质等对颗粒界面稳定性的影响,并构建了定量预测模型。具体内容包括以下几个部分:(1)利用烷基链和丙磺酸基改性的二氧化硅粒子作为固体稳定剂,结合DPD模拟和相应的乳化实验,对甘油-十二烷醇的Pickering界面催化体系进行了介观和微观尺度的综合研究。通过分析烷基链长度和表面密度等对体系性能的影响,确定了最佳的固体表面结构。固体表面甘油和十二烷醇的局部密度分布显示,液相组分在酸催化中心附近的纳米混合得到了有效增强,从而使体系表现出高效的界面催化性能。(2)磺化聚苯乙烯改性的二氧化硅粒子能够催化-乳化甘油-十二烷醇乳液的醚化反应,通过对其体系的介观和微观尺度的联合研究,发现甘油-十二烷醇体系的乳化性能与聚苯乙烯链的长度、表面密度、磺化率以及聚苯乙烯链上磺酸基的分布方式有关,并且在磺酸基催化中心附近液相组分表现出高效的纳米混合,验证了固液相界面区域是界面催化体系潜在的反应活性区。(3)纳米粒子在液液界面的稳定是Pickering乳液保持稳定的前提。针对目前对其稳定性预测模型的缺乏,以DPD计算为基础,提出了界面张力以及粒子稳定性的定量预测模型,该模型仅依赖于各组分的Flory-Huggins参数和粒子尺寸,能够对纳米粒子在液液不互溶界面的三相接触角做出快速的定量预测,在与实验结果的对比中表现出良好的一致性。该模型为Pickering界面催化体系中颗粒在界面的稳定性提供了直观、简便的预测方法。(4)进一步把上述模型体系拓展到两相界面部分互溶的体系。结合二元相平衡和DPD理论,对固液界面张力和粒子的三相接触角进行了定量评估。揭示了纳米粒子在液液部分互溶界面的稳定性主要由两部分因素组成:各界面张力的平衡以及液膜性质的影响。各组分的基本物理性质决定了纳米粒子的固有稳定性,而液膜的性质则决定了纳米粒子的表观稳定性。通过对Pickering界面催化体系各性质介观和微观的多尺度研究,综合分析了各组分在固体表面的微观混合以及乳液的稳定性判据,从界面性质和微观结构两个方面凝练了 Pickering乳液界面催化的物理化学规律,从而为界面催化体系的定向调控和拓展提供了理论支持。


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