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PNIPAM微凝胶相变行为及界面性质介观模拟研究

宋先雨  
【摘要】:PNIPAM(Poly(N-isopropylacrylamide),N-异丙基丙烯酰胺聚合物)微凝胶是一类在水中溶胀而不溶解的亲水性高分子交联网络聚集体,已广泛应用于纳米器件、生物医药载体、化工智能分离、智能催化工程等领域。但PNIPAM微凝胶的高功能化、智能化还有待提高,这也成为了它广泛应用迫切需要解决的问题。微凝胶微观相行为、物理化学性质因界面受限而复杂,严重影响了微凝胶高功能性和智能化表达。因此,迫切需要在微观尺度揭示聚合物链构型与宏观性质间的构-效关系。本文构建了一种定量描述PNIPAM微凝胶(聚合物)温敏特性的模型,围绕PNIPAM微凝胶相变行为及界面性质展开研究,以期为实验设计提供理论依据。本文主要包括以下内容:(1)PNIPAM微凝胶的溶胀、塌陷行为具有温度依赖性。基于Langevin动力学,耦合Lennard-Jones与Morse势能函数,发展了一种定量描述PNIPAM微凝胶温敏特性的模型,该模型能准确描述PNIPAM微凝胶溶胀、塌陷动力学过程中的主要特性,包括体积相转变温度、温度依赖性粒径和结构形态变化等性质。(2)基于该模型,系统研究PNIPAM微凝胶胶囊温度依赖性塌陷动力学,微凝胶网络结构依次经历三阶段微观相转变:(Ⅰ)微凝胶中的高分子链逐渐聚集为分散的纳米凝胶片段;(Ⅱ)凝胶片段逐渐向多孔的海绵凝胶转变;(Ⅲ)最后形成致密带状凝胶。(3)系统研究PNIPAM微凝胶界面性质。发现PNIPAM微凝胶吸附在固体界面处呈现出聚合物润湿、胶体粘附两种特殊的吸附机制;利用机器学习在更严苛的条件参数下(温度、交联密度、界面作用强度),绘制了微凝胶3D吸附相图,结果表明,经机器学习后产生的预测结果是准确的,可拓展在界面工程领域使用。基于微凝胶胶囊设计了一类温度传感器,与实心微凝胶相比,由于中空结构减少了界面受限效应,通过简单地改变环境温度可以调控传感器反射率或厚度,该传感器表现出来良好的重复性和灵敏性。(4)系统研究纳米粒子锚定PNIPAM微凝胶自吞噬行为。纳米粒子在微凝胶基质内部或表面处的吸附行为是温度可调控的,观察到三种粘黏状态:全吞噬、半吞噬以及表面接触。这些不同的粘黏状态主要由界面弹性与毛细作用间的竞争协调决定。一方面,微凝胶与纳米粒子间的范德华相互作用提供了毛细作用;另一方面,微凝胶的内部网络结构增强了弹性排斥力。调控“弹性-毛细”平衡可被用作设计具有可调拓扑结构和特定物理化学特性杂化Janus粒子。(5)利用大尺度耗散粒子动力学计算机模拟方法,在介尺度范围内观测到细胞膜包覆水凝胶路径。发现在细胞膜包覆过程中,水凝胶先后经历“纵向毛细粘附”、“侧向压缩包裹”两个特征性动力学过程。模拟结果表明这两类动力学过程分别由网状凝胶的“弹性-毛细”作用和双层膜纳米受限控制。由于高的能垒以及包覆过程诱导的结构性形变,软的水凝胶较刚性的纳米粒子,需要更长的融合时间才能完全被膜包裹。模拟结果为水凝胶智能控释设计提供了理论指导。


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